超级电容器（SCs）因其具有充放电快速、循环寿命长、功率密度高以及使用安全等优良特性,在储能领域有广泛的应用前景。然而,较低的能量密度严重制约了超级电容器的实际使用。如何在不降低其功率密度和循环稳定性的情况下,进一步优化电极材料的动力学性能,实现高的能量存储能力,是目前急需解决的难题。过渡金属磷化物（TMPs）表现出准金属特性或其亚晶格中强电子离域效应导致的快速电子传输能力,使其成为潜在的高性能SCs电极材料。然而,通常TMPs通常会存在相对较差的电化学稳定性和较低的比容量等缺陷。针对TMPs存在的问题,本文在导电柔性碳布（CC）集流体上原位合成了NiCoP纳米线阵列,在其表面自组装NiCo层状双金属氢氧化物（NiCo-LDH）、MoSe₂等特殊的纳米结构,构建了无粘结剂、自支撑混合电极,显著改善了电极材料的性能。具体的内容和创新点如下:（1）在导电柔性CC表面构建了特殊的NiCoP@NiCo-LDH结构,多维度协同全方位提高电化学储能特性。以三维（3D）导电柔性CC为基底,通过水热-固态磷化法,构建了一维（1D）高导电的NiCoP纳米线（NWs）阵列,随后通过简单的化学浴沉积法在NWs表修饰了二维（2D）拥有互联结构的NiCo-LDH纳米片（NSs）,形成具有异质界面3D开放式NiCoP@NiCo-LDH复合材料,实现了不同维度（1D,2D,3D）的优化组合。这种特殊的结构整合了具有互连结构的NiCo-LDH NSs的高稳定性、具有阵列结构的NiCoP NWs的高电导率、CC的出色机械强度以及3D空间开放结构的优点。在以6M KOH为电解液的三电极体系中,NiCoP@NiCo-LDH电极展现出优异的电化学性能(在1 m A cm^-2的电流密度下展现出4683 m F cm^-2(1951 Fg^-1),在20 m A cm^-2的电流密度下仍有89.3%的容量保持)和优异的循环稳定性(在10 m A cm^-2电流密度下,经过5000次循环仍有81.1%的容量保持)。密度泛函理论（DFT）的计算揭示了NiCoP核的引入提高了整个体系的电导率和NiCo-LDH壳对OH^-极强的亲和力,为改善电化学性能提供了额外的理论依据。（2）在导电柔性CC表面构建了独特的NiCoP@MoSe₂结构,晶面间距扩张少层的MoSe₂NSs提供更多活性位点,NiCoP NWs阵列结构提高了电子的传输效率,进而显著改善了电化学储能特性。通过水热-固态磷化法,将高导电的NiCoPNWs阵列结构组装在CC表面,然后通过简单的水热法将MoSe₂ NSs修饰在NWs表面,以形成3D NiCoP@MoSe₂多级复合材料用于高性能SCs。紧密结合的NiCoP和MoSe₂之间的强相互作用导致MoSe₂的层数从超过15层减少到2-3层,晶面间距从0.65nm扩大到0.76 nm。这种新颖的多级复合材料集成了少层大晶面间距的MoSe₂NSs具有更多和更易接近的活性位点、NiCoP NWs阵列的高电导率和3D开放式纳米结构等优势,实现了定向高效电子转移和高效的表面原子利用率的协同效应。因此,合成的3D NiCoP@MoSe₂多级复合材料具有快速的法拉第氧化还原动力学和出色的储能性能(1 m A cm^-2的电流密度下可以达到5683 mF cm^-2(2244 Fg^-1),在高达40 m A cm^-2电流密度下仍然有79.2%的容量保持;在20 mA cm^-2大电流密度下经过8000次充放电仍有91.9%的容量保持)。（3）优化组合正负极,组装高效柔性全固态超级电容器（FASC）,实现高能量和功率密度储能器件。以制备的电极（NiCoP@NiCo-LDH和NiCoP@MoSe₂）为正极,活性炭（AC）的为负极,PVA/KOH为凝胶电解质,组装FASCs。NiCoP@NiCo-LDH//AC器件在功率密度为850 W kg^-1时能量密度为57 Wh kg^-1;NiCoP@MoSe₂//AC器件在功率密度799.8 W kg^-1下能量密度为55.1 Wh kg^-1。合成的两个FASC都具有高的比电容和长的循环寿命。此外,串联的两个FASCs点亮了由21个LEDs灯组成的“ZZU”图案的灯泡组,可为温湿度计和电子表提供电源,证明FASCs具有潜在应用价值。总之,本文用互联结构的NiCo-LDH NSs和少层大晶面间距的MoSe₂NSs为外壳修饰阵列结构的NiCoP,形成了两种独特结构的复合材料。由于两种电极材料具有合理的组分和独特的结构,制备的复合材料用于超级电容器正极材料显示出优异的电化学性能,为TMPs基复合材料的合成和应用提供了新的思路。