【摘 要】
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现如今,随着工业进程的发展人民生活质量水平的提升,我们对能源的需求与日俱增,同时,石燃料使用过程中伴随的环境污染问题使人们的生活环境不断恶化,能源短缺和环境污染的形势愈发严峻。清洁、可再生能源的开发已刻不容缓。氢气具备资源丰富、燃烧热值高、绿色环保等优点,被认为是一种理想的化石能源替代品。在现有的许多制氢方法中,电解水制氢具备安全、可持续等优点,极具发展潜力,然而阴极上较高的析氢过电位阻碍了其进一
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现如今,随着工业进程的发展人民生活质量水平的提升,我们对能源的需求与日俱增,同时,石燃料使用过程中伴随的环境污染问题使人们的生活环境不断恶化,能源短缺和环境污染的形势愈发严峻。清洁、可再生能源的开发已刻不容缓。氢气具备资源丰富、燃烧热值高、绿色环保等优点,被认为是一种理想的化石能源替代品。在现有的许多制氢方法中,电解水制氢具备安全、可持续等优点,极具发展潜力,然而阴极上较高的析氢过电位阻碍了其进一步工业化的进程。因而研发具有高析氢活性的电极材料来减小析氢过电位已成为科研工作者们的研究热点。超重力电沉积制备的镍基析氢电极具有优越的催化活性,但电极表面结构整体较为致密。纳米碳材料的加入能够增加镍的成核速率,有效地抑制镍颗粒的生长,增大电极的比表面积,从而增大催化反应的活性位点数,成为改善电极活性的重要途径。本文研究内容如下:以铜箔为基底,采用超重力电沉积制备了Ni-P合金电极并对其电催化析氢性能进行研究。探究了次亚磷酸钠含量对镀层性能的影响,实验结果表明,磷的加入大幅地提升了镀层的催化性能。当镀液中次亚磷酸钠的浓度为0.3M时,获得性能最佳的镀层Ni-P3,达100 mA cm-2电流密度所需过电位为208 mV;Tafel斜率为65 mV dec-1;传荷电阻为1.742Ω。磷的引入抑制了镍晶粒的生长,起到细化晶粒的目的,同时也使得晶格混乱度增加,提升了电极的粗糙度。但Ni-P镀层较为平整致密,比表面积较小,形貌有待提升。通过改进的hummers法制备氧化石墨,将其作为复合相与镍、磷共沉积,以提升镀层的比表面积和催化性能。在氧化石墨添加量为1g/L的浓度下探究了沉积电流密度对复合镀层的影响。当沉积电流密度为30mA cm-2时,制备出形貌均匀,性能最佳的复合镀层NiP/rGO30。其达到100mA cm-2电流密度时,所需过电位为165 mV,Tafel斜率为39mV dec-1,传荷电阻为1.878Ω。还原氧化石墨为镍的沉积提供了大的沉积面积,同时也提高了镀层的比表面积。适中的电流密度是制备结晶性良好镀层的关键。通过球磨和活化处理,达到将碳纳米管截短、增加其水溶性的目的。本章以碳纳米管为复合相制备了镍磷碳纳米管复合镀层。主要探究了碳纳米管含量对复合镀层性能的影响。当镀液中碳纳米管的量为2g/L时制备的复合电极具有最好的催化析氢活性:达到100 mA cm-2电流密度时所需过电位为173 mV;Tafel斜率为114 mV dec-1;传荷电阻为1.253Ω。碳纳米管的加入提高了复合镀层的导电性,细化了镍颗粒,改善了其催化性能。
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