【摘 要】
：
目前挥发性有机物（VOCs）对环境的污染日趋严重,挥发性有机物（VOCs）的全面整治受到人们广泛关注。催化燃烧是消除挥发性有机物（VOCs）最有广泛应用前景的技术之一,在环保领域备受青睐。对于含有C、H、O元素的VOCs（如醇、酯、酮、酚等）,经过催化燃烧处理可以完全氧化为无毒的CO2和H2O。此外,还有一类毒性更大和臭味更重的含氮挥发性有机物（NVOCs）,如二乙胺、二甲基甲酰胺（DMF）、乙腈
论文部分内容阅读
目前挥发性有机物（VOCs）对环境的污染日趋严重,挥发性有机物（VOCs）的全面整治受到人们广泛关注。催化燃烧是消除挥发性有机物（VOCs）最有广泛应用前景的技术之一,在环保领域备受青睐。对于含有C、H、O元素的VOCs（如醇、酯、酮、酚等）,经过催化燃烧处理可以完全氧化为无毒的CO2和H2O。此外,还有一类毒性更大和臭味更重的含氮挥发性有机物（NVOCs）,如二乙胺、二甲基甲酰胺（DMF）、乙腈、丙烯腈等。采用催化燃烧处理NVOCs的过程中除了生成CO2和H2O,还涉及氮元素的选择性氧化。NVOCs氧化过程中如果产生大量的NOx会带来严重的二次污染,因此迫切需要提高催化剂的N2选择性。贵金属（Pt、Pd等）催化剂在催化燃烧反应中具有很高的氧化活性,但是对NVOCs氧化反应的N2选择性却往往较低;过渡金属氧化物（CuO、MnOx等）催化剂对NVOCs氧化反应的N2选择性较高,但氧化活性却较低。因此,开发高氧化活性、高N2选择性的NVOCs燃烧催化剂仍然存在巨大的挑战。基于此,本论文针对高效NVOCs燃烧催化剂的开发,研究了分子筛（SSZ-13、ZSM-5）负载的CuO催化剂对代表性NVOCs二乙胺的选择性氧化性能,考察了助剂CeO2的添加以及添加顺序对ZSM-5负载的CuO催化剂性能影响。根据XRD、TEM、H2-TPR、NH3-TPD、Py-IR和XPS等表征研究了催化剂结构性质与催化氧化性能的构效关系,加深了对二乙胺选择性催化氧化机理和N2生成途径的认识。本论文的研究结果为开发消除含氮挥发性有机物的高效催化剂提供了重要理论依据。具体研究内容如下:1.以SSZ-13为载体,采用浸渍法制备了一系列CuO/SSZ-13分子筛催化剂,考察了催化剂的二乙胺选择性催化氧化性能。发现CuO负载量和焙烧温度显著影响催化氧化活性和N2选择性。其中,10CuO/S-450催化剂具有最高比例的易还原CuO活性物种,可能是10CuO/S-450催化剂具有最高催化活性(即T99温度为240 ℃)和最宽高N2选择性（＞99%）温度窗口（ΔT=120 ℃）的原因。此外,可以发现二乙胺催化氧化应该有两个步骤（Ⅰ:氧化反应;Ⅱ:选择性催化还原反应SCR）。易还原的CuO物种是催化氧化的重要活性物种,同时也可能是SCR反应的重要活性位点。2.采用共浸渍和分步浸渍法制备了一系列CeO2改性的CuO/ZSM-5催化剂,研究了CeO2/ZSM-5比例、CuO负载量以及浸渍顺序对二乙胺选择性催化氧化性能的影响。通过调控催化剂中各组分比例显著提升催化性能。与共浸渍相比,先负载CuO的CeO2/CuO/ZSM-5（1:4）催化剂具有最好的催化活性(即T99温度为220 ℃),先负载CeO2的CuO/CeO2/ZSM-5（1:4）催化剂具有最宽的高N2选择性（＞99%）温度窗口（ΔT=150 ℃）。XRD结果表明分步浸渍有利于CuO在CuO-CeO2/ZSM-5催化剂表面的分散。结合XPS、H2-TPR结果表明靠近CeO2的CuO物种比ZSM-5载体上的CuO物种更容易还原,CuO和CeO2之间协同作用增强催化剂氧化活性,进而改善了二乙胺催化性能。NH3-TPD和Py-IR结果发现H-ZSM-5分子筛中,Cu/Ce之间的氧化还原作用导致CuO/CeO2/ZSM-5（1:4）催化剂中Br（?）nsted酸中心数量增加,这可能是其具有高N2选择性的原因。此外,深化了对二乙胺选择性催化氧化生成N2反应途径的理解。
其他文献
种间联结指在同一空间分布上不同物种彼此间的相互关联性,通常作为群落分类的一种依据,是探讨在生态系统中植物相互关系的一个重要指标及评判标准,对理解群落中物种共存、种群分布及动态演替等方面有重要意义。上世纪以来,种间联结的分析方法经过多次补充和完善,已经广泛运用于生态学、植物学、动物学等多个领域。但是目前种间联结的测定往往只是对群落间物种相互关系的外在描述,得到的只是群落动态演替的现状或植物间竞争的结
细胞分裂素（Cytokinin,CK）是一类重要的植物激素,在植物生长发育、叶片衰老以及生物和非生物胁迫响应中发挥重要作用。已有研究表明拟南芥细胞分裂素转运蛋白AtABCG14参与CK在植物体内的长距离运输,主要负责将根部合成的反式玉米素（trans-zeatin,t Z）类CK通过木质部向地上组织运输,并参与地上组织CK的卸载和再分配。然而,AtABCG14转运CK的分子调控机制尚不清楚。我们前
系统共生表示的是一种生态进化模式,在这种模式下,宿主相关微生物群落的生态相似性能够反映宿主的系统发育关系。然而,这一模式并不一定持续存在,宿主特征、生活方式、环境条件等都可能影响系统共生的出现。目前已有许多科研人员在较广的生物分类范围内进行了相关的研究,包括哺乳动物、植物根系、水生物种等,然而对于两栖动物系统共生的研究很有限。确定是否存在系统共生对于其机制的研究具有推动作用。微生物群落研究是系统共
类病斑是指植物在没有明显的逆境、机械损伤或病原体侵害时产生的坏死斑,与超敏反应（hypersensitivity reaction,HR）产生的坏死斑非常相似。类病斑突变体是一类研究防御反应机制、细胞程序性死亡（programmed cell death,PCD）的理想材料。此外,水稻叶片衰老是一个复杂且精细的过程,是叶片发育的最后阶段。众多因素参与调控水稻的类病斑和叶片衰老,包括温度、光照等外部
大豆异黄酮具有较高的营养学价值,在饲料及食品行业的应用十分广泛,但其所含的异黄酮糖苷难以被动物体消化吸收。本课题从β-葡萄糖苷酶生物转化大豆异黄酮糖苷入手,运用了高效液相色谱法、液体菌种培育等方法探究了黑曲霉（Aspergillus niger）ACCC 32589产β-葡萄糖苷酶的发酵条件优化、β-葡萄糖苷酶水解豆粕中大豆异黄酮的最佳参数,并将其应用于土鸡养殖中,研究日粮中添加β-葡萄糖苷酶对土
斑点叶是指在没有受到外界病原体侵害的情况下植物体自发产生典型的坏死病斑的现象,它是水稻中一种常见的有害变异,会导致水稻质量变差、产量下降。目前研究发现,细胞程序化死亡（Programmed cell death,PCD）和植物防御反应的激活是斑点叶表型产生的主要原因,斑点叶对于植物抗病性的增强起促进作用。本研究通过EMS化学诱变处理水稻粳稻品种台北309,获得了一个新的斑点叶突变体,并将其命名为s
植物类病变突变体是指植株在没有病原菌侵染的情况下会自发形成坏死病斑,且生理生化反应类似超敏反应,因此该类突变体是研究细胞程序性死亡和解读植物抗病机理的理想材料。水稻类病变突变体T39是常规粳稻品种浙粳22经EMS诱变所得,本实验室前期研究发现,该突变体病斑的形成需要光照条件的诱导,对7个白叶枯病生理小种均具有高抗性。遗传分析表明T39突变表型受单隐性核基因控制。本研究以T39为材料,对其进行表型特
目的：探究脾肾阳虚型早发性卵巢功能不全（premature ovarian insufficiency，POI）应用补肾调冲汤治疗的效果。方法：将2019年10月-2020年9月福建中医药大学附属人民医院收治的65例脾肾阳虚型POI患者纳入研究，根据随机排列法进行分组，包括对照组32例，采取常规西医治疗方案；治疗组33例，加用补肾调冲汤治疗。观察两组用药前（首次就诊时）及用药后（治疗3个疗程后）的
基于医学理论分析祛痘类护肤品在研发与备案中的功效评价的方法。根据痤疮的医学治疗理论，针对祛痘类护肤品在实际研发和备案过程中所使用到的清洁、去角质、抗菌、抗炎、修复和预防复发的各种功效评价方法进行综述比较。人体功效评价方法具有直观、科学、准确、可靠的优势，但仅针对表观结果，不利于横向对比，对受试者存在一定的安全风险，且周期长，投入大；实验室评价方法医学理论的针对性更强，安全性高，周期短，但是却不能直
哈希学习是一种典型的哈希学习技术,它将数据转换为哈希码表示,以降低数据的存储开销和检索所需的时间成本。位置敏感哈希技术（Locality Sensitive Hashing,LSH）是哈希学习中最具有代表性的算法之一,它通过随机的方式生成一组哈希函数,将高维实值向量映射为相应的哈希码。当所生成的哈希码长度足够长时,位置敏感哈希能够达到理想的检索精度。然而,长哈希码不仅增加了数据所需的存储空间和检索