柱状凹凸棒石—活性炭负载锰氧化物低温SCR脱硝催化剂性能研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:guoqiang113
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煤是我国的主要能源,燃烧时会产生大量的二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)和粉尘等有害成分,其中氮氧化物(NOx)作为主要的污染物之一。其排放不仅对人的身体健康有害,还会导致臭氧层空洞﹑酸雨﹑温室效应和光化学烟雾等严重的环境问题,所以有效控制NOx的排放是我国近期亟待解决的重要大气污染问题。近年来,选择性催化还原(Selective Catalytic Reduction, SCR)方法是脱除固定源氮氧化物(NOx)最有效的方法,其核心技术是高效稳定催化剂的制备。目前,应用成熟的商业SCR催化剂是钒类催化剂(V2O5/TiO2或V2O5-WO3/TiO2),这类催化剂的SCR反应器布置在除尘器和脱硫塔的前端,操作温度通常是280-420oC,具有高活性﹑高稳定性和抗硫性强的特点。然而,我国现有大多数锅炉的排烟温度一般为150-200oC,而且锅炉系统分布紧凑,在锅炉省煤器和空气预热器之间没有预留空间,故高中温催化剂与我国现有的锅炉系统不能匹配,为降低能耗和操作成本,开发可适用于我国锅炉系统的低温脱硝催化剂就成为研究和关注的热点。本文采用天然凹凸棒石(PG)作为粘结剂与活性炭(AC)混合、挤压成型制得复合载体凹凸棒石-活性炭(PG-AC)复合载体。通过浸渍法分别负载过渡金属M(Mn、Fe、Ni、Cu、V)氧化物来制备SCR脱硝催化剂,并在固定床石英反应器中对所制备出的催化剂进行SCR脱硝性能的评价,而且采用BET、XRD、XPS等手段对其进行表征。结果显示,锰(Mn)基催化剂展现出最佳的低温SCR脱硝性能,通过对MnOx/PG-AC催化剂制备工艺(煅烧温度、负载量)和操作条件(空速、O2含量、煅烧时间)的研究,我们发现,负载8%Mn经300oC于惰性气氛(Ar)煅烧后制得的Mn(8%)/PG-AC/300oC催化剂具有较高的低温SCR活性,该催化剂在反应温度200oC、GHSV=5400h-1、O2浓度为3%的条件下,NO转化率可达92%以上。此外,采用BET、XRD、XPS等表征结果表明:锰(Mn)基催化剂的活性物种主要为Mn2O3,其形态和分散程度主要由煅烧温度和负载量决定。论文还研究了添加助剂对Mn(8%)/PG-AC/300oC催化剂的低温SCR脱硝性能的影响。结果表明,添加助剂Fe增加了二元催化剂的低温SCR脱硝性能,在Fe/Mn摩尔比为0.8时,该Fe(0.8)-Mn(8%)/PG-AC/300oC催化剂在反应温度为200oC下,NO转化率可达98%以上,使所在考察反应温度(100-200oC)区间下,改善并提高低温SCR脱硝催化剂的整体活性,这对开发燃煤烟气低温SCR脱硝催化剂以及实现其工业应用提供了理论依据。
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