【摘 要】
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光催化,该种技术能够将太阳能通过绿色的途径转化为氢能,为了进一步细化这一过程,我们探究以得到稳定性、活性、光吸收俱佳的光催化材料。在已见刊的诸多研究中,石墨相氮化碳,即graphitic carbon nitride,简称为g-C3N4,因其能级位置与水分解电压可以较好匹配、有着化学反应的稳定性、只具有碳氮两种元素等的优势,成为目前探究的焦点。不可避免的,该材料存在导电性比较差、比表面积较小的缺点
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光催化,该种技术能够将太阳能通过绿色的途径转化为氢能,为了进一步细化这一过程,我们探究以得到稳定性、活性、光吸收俱佳的光催化材料。在已见刊的诸多研究中,石墨相氮化碳,即graphitic carbon nitride,简称为g-C3N4,因其能级位置与水分解电压可以较好匹配、有着化学反应的稳定性、只具有碳氮两种元素等的优势,成为目前探究的焦点。不可避免的,该材料存在导电性比较差、比表面积较小的缺点,其载流子较快速的复合导致了光催化制氢速率不理想。参阅已经探究查明的研究,本文使用气体模板引入氮空位以及在气体模板中快速加热激活氮化碳中的孤对电子两方面着手促进光催化产氢活性。(1)超快加热路线激活n-π*电子跃迁提升光催化产氢活性,将三聚氰胺通过超快加热路线进行加热,在热解过程中,剧烈释放产生的气体形成冲击波来碰撞聚合物氮化碳的结构,激活聚合物氮化碳中n-π*电子跃迁。我们制备得到的PCN样品表现出较大的比表面积、较强的光吸收能力以及较快的电荷传输。通过制氢实验我们得到的样品的氢气产率为22.52μmol/h,是对比样品的16倍。说明超快加热路线能够成功增加光催化产氢速率。(2)在气体模板中加热引入N空位提升性能。将氯化铵和三聚氰胺以一定比例进行混合,通过550 oC加热,氯化铵在此阶段发生化学反应,释放氨气,提供给三聚氰胺一种还原气氛,成功引入氮空位。N空位的引入使得材料具备较大的比表面积、较强的光吸收能力以及较快的电荷传输。通过制氢实验我们得到具有空位的样品的氢气产率为7.67μmol/h,是原始样品的4.7倍,说明气体模板的使用能够成功引入空位增加光催化产氢速率。(3)在气体氛围中一步超快速加热,气体的急速释放形成冲击使得氮化碳的平面结构产生一定的变形,从而激发氮化碳中的孤对电子,使其发生电子跃迁,同时我们也观察到氮空位的形成,整体提升产氢性能。通过对样品的进行微观表征及组成分析,发现光生电子对发生分离再结合速率变慢,光吸收范围扩大,样品制氢性能提升,长时间以及循环实验也证实了样品具有较为优异的化学稳定性。
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