【摘 要】
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溴酸盐是一种对人体有潜在致癌性的稳定物质,常温下具有高溶解性和稳定性,常规工艺很难将其从水中去除。作为一种对人体健康存在潜在威胁的常见消毒副产物,溴酸盐成为许多学
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溴酸盐是一种对人体有潜在致癌性的稳定物质,常温下具有高溶解性和稳定性,常规工艺很难将其从水中去除。作为一种对人体健康存在潜在威胁的常见消毒副产物,溴酸盐成为许多学者的研究目标,目前有许多将溴酸盐从水中分离的技术,但这些技术并未将溴酸盐彻底降解,净化溴酸盐产生的再生液或浓水依然是需要解决的问题。催化加氢技术因反应条件温和、无需外加化学药剂、降解彻底和无二次污染等优点引起广泛关注。然而,目前使用该项技术处理溴酸盐的研究较少,不同催化剂对溴酸盐的还原特性及相关因素的影响尚不明确。本论文选取了两种常用贵金属Pd和Pt作为加氢催化剂的活性组分,以高水热稳定性、高比表面积的介孔硅SBA-15为载体,制备出一系列Pd基、Pt基负载型催化剂。通过溴酸盐还原实验,完成催化剂的优选研究,在此基础上研究了反应条件及共存离子对溴酸盐去除效能的影响,并对催化剂的重复利用性能进行评估。除此之外,还尝试对SBA-15改性,以提高催化剂对溴酸盐的催化加氢性能。现代分析手段的表征结果表明,本研究成功制备出形状规则、高比表面积、高度有序的直孔道SBA-15。离子交换法能有效地将Pd、Pt两种贵金属负载到SBA-15上,且活性金属颗粒大小一致,均匀分布。催化剂去除水中溴酸盐实验结果显示,实验室制备的Pt/SBA-15和Pd/SBA-15的催化性能优于购买的Pd/C,且相同负载率的Pt/SBA-15比Pd/SBA-15催化剂具有更优良的催化性能。其中负载率为4%的Pt/SBA-15活性为最优,反应5min内溴酸盐的去除率就达到64%以上。催化剂用量越多、温度越高、氢气流量越大、pH越低越有利于溴酸盐的去除。作为研究对象的四种共存离子中,PO43-和SO42-会抑制溴酸盐的还原去除,而NO3-和F-却有促进作用。催化剂的重复利用性能研究发现,前四轮实验的水样Pt溶出累计浓度仅为0.078mg/L,反应5min的去除率由第一轮的89.46%降至第四轮的86.78%。综合来说,Pt/SBA-15稳定性良好。氨基功能化改性后,溴酸盐的去除速率普遍提高。氨基功能化能大幅度提高材料的零电点,增强催化剂对BrO3-的吸附能力,BrO3-的还原速率也得到一定程度的提高。使用2%Pd/SBA-15时,反应5min的BrO3-去除率为27.99%,而使用改性后的2%Pd/SBA-15-2时反应5min BrO3-去除率直接增至62%。虽然改性对Pd基催化剂的催化活性提升幅度更大,但整体上Pt基催化剂具有更高的催化活性。
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