YbAl3薄膜热电材料的制备与表征

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YbAl3因其良好的热电性能而受到研究者广泛关注,但目前的研究大多集中在YbAl3块体材料掺杂和填充优化热电性能方面,尚无关于YbAl3薄膜材料的制备工艺和热电性能方面的研究报道。本文发展了双靶共溅射制备YbAl3薄膜材料的磁控溅射方法,系统研究了YbAl3靶材烧结工艺、YbAl3薄膜磁控溅射工艺和后续热处理条件对YbAl3薄膜的化学组成、显微结构和热电性能的影响规律。取得的主要结论如下:(1)采用熔融-淬火-退火传统方法制备YbAl3粉末,并与Al粉末混合后采用等离子体活化烧结形成YbAl3靶材。保温温度对YbAl3靶材显微结构的影响研究表明,773 K时,靶材内部结构较致密,无明显孔洞,靶材中心到边缘位置组分分布较均匀。300 K时,YbAl3靶的电导率、Seebeck系数的绝对值和功率因子均最大,分别为2.30×106 S m-1、82.9?V K-1和15.9 mW m-11 K-2;热导率最小,仅为17.0 W m-11 K-1,ZT值最大值为0.28。(2)建立了双靶共溅射制备YbAl3薄膜材料的磁控溅射控制方法,并采用该方法在不同基板温度和不同Al靶电压条件下制备了一系列YbAl3薄膜材料。结果表明,随着基板温度升高,样品中Al/Yb原子百分比、颗粒尺寸和电导率值均逐渐增大,Seebeck系数的绝对值和功率因子在基板温度为673 K时均达到最大值;随着Al靶电压由250 V升高至450 V,样品的物相组成由单相YbAl2转变为单相YbAl3,Al/Yb原子百分比、晶粒尺寸、电导率、Seebeck系数的绝对值和功率因子均逐渐增大。在基板温度为673 K和Al靶材电压为450 V条件下制备的YbAl3薄膜材料具有最优电输运性能,300 K时最大电导率为1.06×106S m-1、最大Seebeck系数的绝对值为30.8μV K-1、最大功率因子为0.94 mW m-11 K-2。(3)以最优磁控溅射条件下制得的YbAl3薄膜材料为研究对象,重点研究了退火温度和退火时间对YbAl3薄膜的物相组成、显微结构和电输运性能的影响规律。结果表明:在退火时间为4 h、退火温度为723?823 K条件下,薄膜由主晶相YbAl3和少量Al构成,薄膜内部包含大量直径约30 nm的纳米粒子,薄膜表面出现沉积的Al颗粒且随着退火温度升高逐渐长大,样品结晶度、电导率、Seebeck系数的绝对值和ZT值均随退火温度升高先增大后降低,由此确定最佳退火温度为773K;在最佳退火温度下、退火02 h时薄膜为单相YbAl3,超过2h后出现少量Al第二相,8 h时颗粒异常长大,样品结晶度、电导率、Seebeck系数的绝对值和ZT值均随退火时间延长先增大后降低,由此确定最佳退火时间为4 h;在最佳退火条件下(773 K和4 h)获得的YbAl3薄膜300 K时最大功率因子和ZT值分别达到7.4 mW m-11 K-2和0.14。
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