介质阻挡放电温度特性及活性物质光谱诊断研究

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近年来,大气环境污染形势日益严峻,人们对于美好生活环境的诉求也更加强烈,政府出台了各项环保政策法规希冀对环境的污染趋势进行有效的控制。NOx作为主要的大气污染物,控制其排放已经刻不容缓,其中火电厂作为NOx主要的排放源,对火电厂的排放控制至关重要。通过各种前置氧化技术以利用现有的脱硫脱硝设备实现对包含NOx在内的多种污染物协同脱除具有重要的现实意义。介质阻挡放电(dielectric barrier discharge, DBD)是一应用广泛的低温等离子体技术,可以有效的实现前置氧化,具有稳定以及能够产生大面积的等离子体区域等优点,在污染物脱方面已经开展了广泛的研究。本研究利用发射光谱诊断法(OES)研究了介质阻挡放电促进NOx转化过程中的物理与化学特性。通过高精度的单色仪配合ICCD,获取了沿放电通道方向NO(A2∑+→X2П,0-3,1-4), N2(C3Пul→B3Пg,0→0)和OH(A2∑+→X2П,0→0)具有清晰转动态结构的发射光谱一维分布。采集DBD放电过程中的Ar原子光谱、N2分子的SPS带系光谱和NO分子转动带光谱,运用光谱拟合手段分析了电子温度以及气体温度。发现在放电电压为16-19kV时,放电区域自由电子温度约为104K,分子振动温度为1300-1800K。发现随着电压、轴向距离、相对湿度的增加,气体温度升高;随着氧浓度、气体流速的升高,气体温度逐步降低。在放电电压为16-19kV时,DBD放电区域气体温度分布为310-360K,远低于电子温度。研究了电压、气体流速、氧浓度以及Ar浓度对NO和N2发射光谱强度的影响,发现随着电压和Ar浓度的升高两者的发射光谱强度均升高;随着流速以及氧浓度升高,两者发射光谱强度均下降,说明放电过程的能量注入和氮分子的亚稳态N2(A3∑+)浓度对NO与N2发射光谱强度影响较大。进一步在放电过程中引入H2O分子,发现在相对湿度为20%时OH发射光谱强度最大;氧浓度和电压都会对OH发射光谱强度有很大的影响;通过调节相对湿度观测NO(A2∑+→X2П,0-3,1-4)和N2(C3Пu→B3Пg,0→0)发射光谱强度的变化趋势,以及调节NO浓度观测NO(A2∑+→X2П,0-3,1-4)和OH(A2∑+→X2П,0→0)发射光谱强度变化趋势,证明了OH自由基对于NO转化过程起到重要的作用。
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