本文以ZrOCl₂·8H₂O为锆源,NaOH为沉淀剂,表面活性剂十八胺（ODA）为模板剂,采用“回流-水热法”制备出热稳定性层状晶态氧化锆,并且探讨了CaCl₂的掺杂对产物的影响。然后通过XRD、FT-IR、SEM、TEM等手段对样品进行表征。最后结合Materials Studio软件中Dmol³理论计算以及吉布斯成核自由能对该合成机理进行阐述。首先,在ODA的导向作用下合成热稳定性层状晶态氧化锆,产物是四方相（t）与单斜相（m）的混合相,其中四方相占主要成分。该氧化锆呈花瓣状形貌,花瓣厚度约10 nm,由多个卷曲的纳米片以1.2 nm的重复周期有序排列形成,花瓣经过堆砌形成不规则的孔结构。在煅烧前后,氧化锆的晶型、形貌以及层状结构都未发生太大的变化,说明该产物在500^oC下具有良好的热稳定性。然后,通过在实验过程中加入CaCl₂,研究了CaCl₂的掺杂对热稳定性层状晶态氧化锆的影响。结果发现,该掺杂对产物有两方面的影响:（1）掺杂的纳米ZrO₂晶粒尺寸都比未掺杂的纳米ZrO₂的晶粒尺寸小,并随着掺杂量的增加,形貌由纳米片逐渐细化成小颗粒,表明CaCl₂的掺杂有阻止氧化锆晶体二维生长的作用;（2）产物的单斜相减少,四方相增多,说明CaCl₂的掺入增加了四方相的稳定性。最后,采用Materials Studio的Dmol³软件包建立形如:CH₃（CH₂）_n1NH₂-ZrO²⁺、CH₃（CH₂）_n1NH₂-ZrO（OH）₂、CH₃（CH₂）_n1NH₂-ZrO₂的分子-分子模型（其中n1=0-17）,以及形如ZrO₂（111）-CH₃（CH₂）_n2NH₂、ZrO₂（110）-CH₃（CH₂）_n2NH₂、ZrO₂（100）-CH₃（CH₂）_n2NH₂的晶面-分子模型（其中n2=7-14）并进行结构优化。结果发现,随着伯胺中C原子数目的增多,其吸附能均愈小。即在C₁-C₁₈的伯胺中,十八胺与上述分子或晶面优化后吸附能均最负、构型最稳定。由分子-分子模型计算可知:在ODA导向合成热稳定性层状晶态氧化锆的过程中,ODA分子中的N与ZrO²⁺离子、ZrO（OH）₂和ZrO₂分子中的Zr均通过Zr-N配位键形成稳定的络合物。根据晶面-分子模型知,ZrO₂晶面对伯胺的吸附能力顺序是:（100）>（110）>（111）,即ODA在ZrO₂（100）晶面上的导向作用最好。再通过吉布斯成核自由能理论,成功地从热力学角度解释了十八胺导向合成热稳定性层状晶态氧化锆的机理。