杂氮纳米碳管的制备及其对典型有机污染物的吸附行为研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xingfuli2009
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有机污染物在水环境中的存在会对环境生态系统和人类的健康形成潜在的威胁。由于具有巨大的疏水比表面积及对有机污染物的强吸附能力,纳米碳管被认为是去除水环境中疏水性有机污染物的有效吸附剂。同时环境中存在的纳米碳管对有机污染物的强吸附作用还会影响它们的环境行为。  本论文采用浮动催化剂化学气相沉积法,以吡啶作为碳源和氮源,N2作为载气,在催化剂Fe-Co/γ-Al2O3上制备得到杂氮碳纳米管,选取了三种结构和电荷性质不同的芳香化合物(萘、2-萘酚和1,3-二硝基苯)作为吸附质。  分别利用比表面积及孔径分析(BET)、透射电子显微镜分析(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射分析(XRD)、激光拉曼光谱(Raman)、Zeta电位等表征手段研究了两种材料的组成、结构形态和表面电荷等性质。采用批量吸附实验,研究了吸附质与纳米碳管之间的作用机制,同时还研究了pH值对化合物在纳米碳管上吸附的影响,并通过与普通多壁纳米碳管的对比,探讨了这两种材料在吸附去除污染物能力上的差异,从而针对不同的吸附质的性质选取合适的吸附剂。主要得到以下几个方面的研究成果:  (1)杂氮纳米碳管对于萘、2-萘酚和1,3-二硝基苯吸附亲和力顺序为:2-萘酚>萘>1,3-二硝基苯。羟基取代基具有强给电子能力,2-萘酚可以作为π电子供体,-方面与石墨表面的π电子受体区域发生π-π电子交互作用,另一方面杂氮纳米碳管表面的吡啶氮具有强吸电子能力,使得吡啶氮环上电子缺失,可以作为π电子受体。由于吡啶氮孤对电子的存在,杂氮纳米碳管还可以作为路易斯碱,而2-萘酚可以与杂氮纳米碳管发生路易斯酸碱作用。  (2)杂氮纳米碳管和多壁纳米碳管具有相近的比表面积,在实验pH条件下,杂氮纳米碳管对于2-萘酚的吸附亲和力比多壁纳米碳管高近一个数量级,这种吸附增强的机制主要是由于π-π电子交互作用产生的,其中2-萘酚作为π电子供体,吡啶氮环作为π电子受体。杂氮纳米碳管对弱π电子供体萘吸附能力略强于多壁纳米碳管,但对于π电子受体1,3-二硝基苯的吸附能力则比较弱。  (3)通过pH实验进一步验证了以上所得出的结论。  (4)以上实验结果表明,通过掺杂氮原子来修饰纳米碳管表面的电荷性质,针对特定的吸附质,杂氮纳米碳管具有良好的吸附性能。
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