水滑石类化合物脱除水中的氯离子

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污水中的氯离子会对管线和加工设备造成腐蚀,缩短设备的使用寿命,间接提高生产成本。污水回用技术的发展要求其突破含盐量过高这一瓶颈问题,其中,降低污水中过高浓度的氯离子成为环境保护领域亟待解决的重要问题之一。现有的工艺投资大、耗能高、对氯离子的效果不甚理想。层状双金属氢氧化物(LDHs)具有较大的比表面积、特殊的层状结构、层间阴离子可交换性和记忆效应,已广泛用于废水处理等领域,然而对于LDHs结构性质与氯离子脱除性能间的构效关系仍缺乏系统研究。本文利用LDHs的结构性质可调变性,通过改变LDHs主体层板组成、介观形貌和层间客体种类合成具有不同结构性质的LDHs,表征其结构性质并考察其对氯离子的去除性能,以期获得LDHs结构性质与脱氯性能间的构效关系,并进一步针对具有优化的脱氯性能的LDHs,研究了其对氯离子的吸附动力学、吸附平衡等温线及再生性能。通过本文研究,得到的结果如下:1.以MgAl-LDHs为吸附剂,考察吸附条件对氯离子脱除性能的影响。结果表明,溶液初始pH为7,吸附剂用量为0.3 g,温度30℃,时间6 h时,吸附效果最佳。2.调变LDHs层板金属类型和比例,合成了硝酸根插层的镁铁、镁铝、镍铝、锌铝、钙铝五种LDHs,研究其物理化学性质和氯离子脱除性能。结果表明,锌铝类LDHs具有最大的层内通道高度;LDHs的层内通道高度越高,氯离子进入层间的扩散阻力越小,氯离子脱除效果越好;锌铝摩尔比越小,层板电荷密度越大,越有利于脱除氯离子;锌铝摩尔比为2时获得的吸附量最大,达28.97 mg/g。3.通过合成四种具有不同晶粒尺寸的锌铝LDHs,研究晶粒尺寸对氯离子脱除性能的影响。结果表明,晶化温度越低,合成的锌铝LDHs晶粒尺寸越小,越有利于脱除氯离子。晶化温度为80℃时合成的LDHs在c方向上的晶粒尺寸最小,为7.5 nm,吸附量可达 59.4 mg/g。4.通过焙烧硝酸根插层的镁铁、镁铝、镍铝、锌铝、钙铝五种LDHs,获得相应的焙烧后产物(LDO),研究不同金属类型的LDO对氯离子脱除性能的影响。结果表明,除NiAlO未恢复层状结构外,其他LDO均部分恢复层状结构;LDO脱除氯离子的能力大小顺序与其前体的脱氯性能大小顺序一致,但不及其前体的脱氯效果。5.将不同的阴离子插入锌铝LDHs层间,制备了碳酸根、L-谷氨酸根(Gu)、L-天冬氨酸根(Td)、L-色氨酸根(Se)和十二烷基磺酸根(Sw)插层的五种LDHs,并表征其物化性质,以硝酸根插层的LDHs作对比,评价其脱氯性能。结果表明,不同阴离子插层的 LDHs 的脱氯性能大小为:ZnAl-NO3>ZnAl-Td>ZnAl-Gu>ZnAl-Se>ZnAl-Sw>ZnAl-CO3。客体阴离子电荷量越高,氯离子脱除性能越好;有机阴离子的亲水基越多,亲水性越强,越容易与水中氯离子进行交换,脱氯能力越强;对比层间距大小对脱氯性能的影响,LDHs层间客体阴离子的性质对氯离子的脱除性能的影响更大。在pH为5-8范围内,ZnAl-LDHs具有一定的缓冲能力,保持相对稳定的吸附值。6.ZnAl-LDHs的吸附动力学符合准二级动力学方程,理论平衡吸附量为71.43 mg/g;脱除氯离子的平衡过程符合Langmuir方程,最大理论吸附量为175.4 mg/g,大于氯离子理论交换容量(91.20mg/g),说明对氯离子的吸附除了离子交换作用外,还存在表面吸附作用。
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