一种多孔有机聚合物负载贵金属催化剂的合成及其加氢性能研究

来源 :南昌大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:pennate
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近来提高贵金属的利用率成为催化领域的研究热点,结合多孔有机聚合物的多种特性,将贵金属固载于具有良好结构与性能的多孔有机聚合物上,可以得到性质稳定、分散度高的超细纳米贵金属催化剂,并且具有很好的催化活性和重复利用率。基于此,本文进行了如下研究:(1)本文选用具有介孔结构的多孔聚合物材料(PDVB-VP),经过离子交换法对PDVB-VP进行有机官能修饰得到材料PDVB-VP-I与PDVB-VP-NTF2,随后通过离子交换还原法在水相中进行金属负载合成了NMNPs@PDVB-VP-X(X=I、NTF2)。通过一系列表征分析发现经过离子交换方法,目标官能团可成功修饰于原始材料的有机骨架中,证明该方法具有可行性。(2)通过FT-IR、元素分析证明通过离子交换法成功合成了材料PDVB-VP-I与PDVB-VP-NTF2;通过ICP结果发现简单的离子交换还原法也得到了负载量较高的金属催化剂;通过TGA、BET、TEM发现该类材料为稳定性较好的介孔结构材料,并且发现使用载体PDVB-VP-NTF2由Na2PdCl4合成的催化剂Pd@PDVB-VP-NTF2金属钯颗粒尺寸约为2.51nm。(3)我们成功合成了催化剂NMNPs@PDVB-VP-NTF2(NM=Au、Pt、Pd),通过对硝基苯酚还原反应,初步测试这三种贵金属催化剂性能,测试结果发现其中Pd基催化剂的催化性能最佳,于是继续对Pd基催化剂展开了探究。(4)使用不同载体(PDVB-VP-I、PDVB-VP-NTF2)、不同钯源(H2PdCl4、Na2PdCl4)合成了四种Pd基催化剂,通过喹啉的选择性加氢反应与苯甲醛的选择性加氢反应,测试这四种Pd基催化剂的催化性能。结果发现,在喹啉加氢反应中,这四种Pd基催化剂均具有较好的催化性能,这其中以PDVB-VP-NTF2为载体由Na2PdCl4制备合成的催化剂Pd@PDVB-VP-NTF2催化效果最好:在催化剂用量15mg、H2(1atm)、60℃条件下反应24h可将四氢喹啉高选择性转化为1,2,3,4-四氢喹啉,产率高达95%。随后,对催化剂的稳定性进行了测试:过滤实验与循环实验,实验结果发现催化剂在有机相中能稳定存在,反应后活性组分不易脱落,催化剂重复使用5次仍具有较高的催化活性。在苯甲醛加氢反应中,催化剂Pd@PDVB-VP-NTF2(Na2PdCl4)表现出优异的催化性能,在异丙醇作溶剂(又作氢源)、KOH提供碱性环境,空气氛围下80℃反应5h,将苯甲醛高效转化为苯甲醇,产率高达90%。经过离子交换可对材料定向的功能化修饰,在对其进行金属负载时可起到调控金属分散度及颗粒尺寸的重要作用;并且选用的介孔结构材料可增大催化剂与反应物分子的接触几率,为催化反应提供更多的活性位点以及更好的空间环境。并且所合成的金属催化剂具有很好的结构稳定性。
其他文献
我国是木制家具的生产大国,同时也是使用大国。随着人们对美好生活的需要日益提升,木制家具中的VOCs受到更多关注。研究木制家具VOCs的释放特性对于改善家具产品的环保质量,
对管状带式输送机与槽型皮带机的设计差异作了简要对比,分析了两者在路径、径向力、轴向力等几个特征点上的不同,提出管状带式输送机区别于槽型皮带机的设计要点。
本文将信息管理活动分成了三个发展阶段,即古代的信息管理活动时期、近代的信息管理活动时期和现代的信息管理活动时期。通过对三个时期信息管理活动不同特点的介绍,指出现代
<正>追求原创无疑是学术研究的至高追求。学术的生命在于创造。然而在现实的学术环境中,我们常常感叹,真正原创性的成果并不易得,也并不常见。于此可见,学术研究原创之难能可
长期以来,问题解决都被视为学校教育的重要目标,问题解决能力也成为21世纪最重要的能力之一.基于此背景,学校逐渐从传授知识与技能转向培养学生良好的问题解决能力,向国家输
用环氧脂肪酸酯对水性丙烯酸树脂进行改性,研究了环氧脂肪酸酯的用量、加料方式、反应温度及中和度等因素对其性能的影响。研究结果表明,当环氧脂肪酸酯在反应前期加入,用量
目的探讨NAB2-STAT6融合基因和STAT6在眼眶孤立性纤维性肿瘤(solitary fibrous tumor,SFT)中的表达及意义。方法采用qRT-PCR和免疫组化EnVision法检测19例眼眶SFT、16例眼眶
2016年,科学家成功优化了"地球上最重要的生化过程"——光合作用.这项突破利用转基因技术使作物能够吸收更多的太阳能从而提升粮食产量.研究结果已经发表在美国《科学》杂志上.
期刊
基础护理学传统教学主要采用填鸭式,教学方法及评价方式单一,与医院实际工作情况存在很大的差异。使得学生进入临床实习后很茫然,不知道自己该干什么,不能很快地进入护士角色
随着科学技术的快速发展和民生水平的不断提高,人们对食品安全的重视程度达到了新的高度,用于食品检测和包装的各类电子产品和设备也在不断更新换代以适应更高精度的运行范围