碳基锂硫电池材料制备及性能研究

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当今,能源危机和环境问题已经成为阻拦社会持续发展最棘手的两大挑战。随着风能太阳能等可再生绿色能源的快速发展,研究发展新型的能源存储装置和科学技术的任务显得尤为迫切。锂硫电池表现高的能量密度(2500 Wh/kg),高的理论容量(1675 mAh/g)等优点已经在能源领域掀起了研究热潮,同时其安全系数高,原材料富余,对环境和谐。然而元素硫本身导电性就差,充放电过程中材料还会发生大的体积变化,多硫化锂易溶于电解液引起穿梭效应等固有的缺点很大程度上限定了锂硫电池的实际应用。为了解决上述问题,本文从导电功能性插层的添加,硫正极复合材料结构设计,多孔碳材料基复合硫正极材料结构设计三方面来开展研究工作。1.掺氮三维石墨烯导电功能性插层的添加对锂硫电池的改性研究。一种自组装的掺氮石墨烯功能性插层被应用在锂硫电池的正极和隔膜之间,研究表明能够显著提高电池的电化学性能。这种石墨烯插层具有三维多孔结构和丰富的掺氮活性位点,不仅能够提高电子传导速率和电解液的储存量,并且能物理和化学吸附锂多硫化物,从而有效地减少活性物质的损失。在70%的纯硫电极下,组装的锂硫电池在0.1C下初次放电时,就高达1481 mAh/g容量,50次充放电循环后,容量依然保持在956 mAh/g,相比较传统的没有添加导电功能性插层的锂硫电池,很大程度提高了电化学性能。2.S@MWCNT-PANI-G复合材料的制备及其对锂硫电池的改性研究。通过简单的自组装的方法成功制备了 MWCNT-PANI-G复合材料,将其用作锂硫电池中硫的宿主材料。硫含量为68%的S@MWCNT-PANI-G材料,在电流密度为330 mA/g下,能得到高的首次放电容量1290 mAh/g,循环100次还有784 mAh/g剩余容量,甚至在高的电流密度1.65 A/g和3.3 A/g下,依然分别保持663 mAh/g和548 mAh/g。优秀的电化学性能主要由于MWCNT-PANI-G复合材料特殊的结构,不仅有利于电子和离子的传导,而且能物理和化学抑制锂多硫化物溶于电解液。3.多孔碳材料基复合硫正极材料结构设计以及对锂硫电池的改性研究。通过直接碳化和KOH活化处理千层树树皮快速制备了一种新型的掺氮多孔碳泡沫(PCF)。PCF具有高的比表面积,大的孔体积和原位氮掺杂,直接作为集流体来负载硫应用于锂硫电池。PCF/S电极在电流密度0.2C下,首次有高达1330 mAh/g放电容量,循环测试100次后,保存880 mAh/g可逆容量,同时展现出优秀的长循环稳定性(0.5C下,电池循环了 250次,每次只有0.14%容量衰减)。另外,当PCF/S电极上单位面积硫负载量高达6 mg/cm2时,表现出高的面积比容量4.14 mA/cm2。
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