【摘 要】
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将催化剂应用与CO2+H2具有很大的理论意义和实际价值。另外,由于Cu/ZnO/Al2O3催化剂的复杂性和合成甲醇体系中反应的多样性,使得关于合成甲醇的反应机理和活性中心长期存在着争
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将催化剂应用与CO2+H2具有很大的理论意义和实际价值。另外,由于Cu/ZnO/Al2O3催化剂的复杂性和合成甲醇体系中反应的多样性,使得关于合成甲醇的反应机理和活性中心长期存在着争议。
本论文就是针对上述问题,根据CO2+H2合成甲醇的特点,将纳米技术与催化剂相结合,制备各种纳米催化剂。用沉淀还原法制备高选择性纳米Cu/ZnO/Al2O3催化剂,并使用多种现代表征手段对催化剂的结构、催化活性和活性中心展开了深入的研究;另外,对碳纳米管等各种碳材料促进C/ZnO/Al2O3催化剂进行了有意义的探索,对催化剂的催化活性中心等提出了一些新的观点。
论文主要包括以下几部分:一.沉淀还原方法制备Cu/ZnO/Al2O3催化剂以沉淀还原方法制备的Cu/ZnO/Al2O3催化剂比传统碳酸盐共沉淀法制备的催化剂的催化活性高出80%。并且该催化剂不需要进行预还原,可直接用于催化反应,具有大比表面积和孔径,而金属铜表面相对较小。二.碳纳米管促进Cu/ZnO/Al2O3催化剂碳纳米管作为一种新型碳素材料广泛应用于各个领域。利用碳纳米管作为Cu/ZnO/Al2O3催化剂助剂,并应用于CO2+H2合成甲醇中结果表明,碳纳米管促进催化剂的催化活性有明显提高。对催化剂的各种表征表明,碳纳米管与金属粒子的强烈相互作用导致纳米铜粒子的变形,从而导致纳米铜晶格扩张,引起纳米铜粒子的微应变,这种纳米金属铜粒子微应变对催化剂的催化活性起重要作用。三.含碳材料促进Cu/ZnO/Al2O3催化剂不同碳材料促进Cu/ZnO/Al2O3催化剂的催化活性比较表明,活性碳纤维促进催化剂表现出最好的催化活性。因为活性碳纤维的表面具有各种基团,故活性碳纤维的表面处理对催化剂的活性有重要影响。实验结果表明,硝酸处理活性碳纤维和N2气氛焙烧催化剂前驱体有利于提高催化剂的催化性能。
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