银基催化剂催化氧化反应的研究

来源 :中国科学院长春应用化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:leolee19820604
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本论文研究了银基催化剂的催化行为,得到以下的结果: 1.以烷基胺为模板剂制备了过渡金属离子掺杂的介孔分子筛,通过模板剂-离子交换技术制备了含银基复合氧化物的介孔分子筛催化剂。该系列催化剂对一氧化碳氧化反应有较好的活性。同时研究了金属盐的种类及掺杂量对介孔分子筛结构的影响,发现金属离子的掺杂会破坏介孔分子筛的结构的有序性,随着掺杂量的增大,介孔分子筛的结构的有序性变差;金属盐的阴离子对介孔分子筛的结构的有序性亦有影响。 2.较为系统研究了银基催化剂上由甲醇制备甲酸甲酯的催化行为,发现银基催化剂是一个选择性较高的催化体系。分立测试了不同的氧物种对甲醇反应的影响,提出了α氧与γ氧协同作用的机理,为解决甲醇脱氢反应机理争端提供了有价值的信息。 3.系统研究了低级醇在金属银催化剂的脱氢反应,分立测试了不同的氧物种对甲醇、乙醇反应的影响,发现低于550K时不同的氧物种对乙醇的反应性能有显著的差异,认为低温(<550K)条件下,醇类在金属银催化剂上发生的是氧化脱氢历程。通过借鉴均相醇类氧化脱氢反应研究所取得的成果,试图从本质上解释银是醇类气相氧化脱氢最好的催化剂的原因,即在过渡金属中,金属银上的氧物种的碱性是最强的,氧的再生能力也是很强的。 4.在甲苯的选择氧化研究中发现在高温(600℃)、纯氧、甲醇参与的条件下,Pt-Ag催化剂对苯甲醛的收率最好(~6%),提出了分子氧参与生成含氧自由基中间产物、醇类淬灭自由基态中间产物的反应历程,与传统甲苯氧化所经历的Mars-Krevelen机理有差别,为烃类的选择氧化提供了新的信息。
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