【摘 要】
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具有橄榄石结构的LiMnPO4是目前最具潜力的锂离子电池正极材料之一,它最大的优势是其高电压平台及高理论能量密度,同时它的热稳定性优异、安全性能高、合成材料易得且成本较低,适合大规模商业化使用。但是,纯相LiMnPO4的电子导电率和锂离子扩散系数极低,在充放电过程中存在Jahn-Teller效应,从而导致其电化学性能较差。本论文采用简便的溶剂热法制备LiMn0.8Fe0.2PO4/C正极材料,通过
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具有橄榄石结构的LiMnPO4是目前最具潜力的锂离子电池正极材料之一,它最大的优势是其高电压平台及高理论能量密度,同时它的热稳定性优异、安全性能高、合成材料易得且成本较低,适合大规模商业化使用。但是,纯相LiMnPO4的电子导电率和锂离子扩散系数极低,在充放电过程中存在Jahn-Teller效应,从而导致其电化学性能较差。本论文采用简便的溶剂热法制备LiMn0.8Fe0.2PO4/C正极材料,通过添加氧化石墨烯、PECVD法辅助氮掺杂、以三聚氰胺为氮源进行氮掺杂等改性处理以改善材料的电化学性能,探讨上述改性方案对材料的结构、形貌以及电化学性能的影响。论文主要研究结果如下:（1）以蔗糖作为碳源,通过调整加入的氧化石墨烯比例,研究不同用量的氧化石墨烯对LiMn0.8Fe0.2PO4/C正极材料的结构、形貌和电化学性能的影响。研究发现,当氧化石墨烯的添加量为活性物质质量的1%时,材料的形貌与电化学性能最佳;样品的形貌为表面光滑的纳米颗粒,并与烧结形成的还原氧化石墨烯薄片共同构建了较好的三维结构。样品在0.1 C时的放电比容量为145.7 mAh·g-1,在5 C的倍率时仍有103.7 mAh·g-1的放电比容量。（2）以蔗糖为碳源,以氮气为处理气氛,对合成的LiMn0.8Fe0.2PO4/C材料进行了PECVD辅助氮掺杂处理,探究不同射频功率对LiMn0.8Fe0.2PO4/C的结构及电化学性能的影响。研究发现,当射频功率调节至100 W时为最优条件,此时引入的活性缺陷位点适中,有利于锂离子的扩散迁移,样品的电化学性能最佳,在0.1 C和5 C时的放电比容量分别为144.4和102.3 mAh·g-1。（3）以三聚氰胺为氮源,通过简便的溶热法制备氮掺杂炭包覆层LiMn0.8Fe0.2PO4纳米晶。结果表明,氮原子的引入并没有改变LiMn0.8Fe0.2PO4/C的晶体结构,三聚氰胺中的-NH2官能团可以与蔗糖预烧结产生的热解炭中的-OH基团反应。随后,多个纳米片被结合在一起,使LMFP-7中LiMn0.8Fe0.2PO4/C的形貌转变为纳米颗粒状。产生的吡啶、吡咯和石墨等形式的掺杂氮来自于热解炭和三聚氰胺的结合,可以产生活性缺陷位点,提高锂离子的电子传导性和扩散速率。LMFP-7样品具有最好的电化学性能,在0.1、1和5 C倍率时的容量分别为154.7、144.2和110.0 mAh·g-1;还表现出良好的电化学可逆性、低电荷转移电阻（46.9Ω）和高扩散系数(1.35×10-13 cm~2·s-1),以及优异的循环性能、结构稳定性和化学稳定性。
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