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固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种新型绿色能源,具有极高的能量转化效率和燃料多样性等优点。目前,镍基阳极材料因其催化活性高和成本低的特点依然成为SOFC阳极研究的热点,但是积碳和硫中毒仍然是镍基阳极材料面临的两大问题,天然气或沼气作为普遍的燃料也是SOFC研究的重点燃料,其中含有H2S杂质气体(>50 ppm),传统的镍基材料在燃料气中H2S浓度小于10 ppm都可能引起镍基硫中毒,所以开发新颖的、性能高的和稳定的镍基阳极材料在未来商业化的应用势在必行。本文通过浸渍法研究新型镍基材料用于电解质Sm02Ce08O3(SDC)支撑的单电池并对其进行了单电池性能和不同H2S浓度稳定性等方面的研究。 (1)对于SOFC镍基阳极即使在当燃料气中硫化氢浓度低至10 ppm都会引起硫中毒,所以本文针对硫中毒问题,选用浸渍双钙钛矿LaSrFeNiO6-δ(DP-LSFN),阳极 DP-LSFN在还原气氛下形成LaSrFe075Ni025O4(RP-LSFN)和FeNi3(FN)纳米颗粒,双钙钛矿阳极材料因其高的电化学性能和稳定性被认为是有潜力的阳极材料,本文系统的研究了浸渍DP-LSFN阳极材料的电池性能,在不同浓度硫化氢中的稳定性,阳极的形貌变化,电导率,热膨胀系数,热循环稳定性和氧化还原稳定性等。研究表明,浸渍双钙钛矿DP-LSFN的电池,8000℃在纯H2和1000 ppm H2S-H2中具有相当的功率密度,1000 ppm H2S-H2气氛下541 mW cm-2,稳定性方面,在1000、200和100 ppm H2S-H2中分别稳定了20、40和90 h,比传统的Ni-SDC阳极有更长时间的操作稳定性,传统的物理混合的Ni-SDC在200 ppm和1000 ppm H2S-H2分别稳定约8h和5h。并且电池也具有高的机械强度。 (2)其次,因为LaFeO3-δ很容易成相,但是不具有催化燃料气活性,研究采用了LaFe09Ni01O3-δ(LFN)为浸渍材料,又选用有较高储水能力的BaZr04Ce04Y02O34(BZCY)这种传统的质子导体作为阳极骨架材料,对比SDC骨架和BZCY骨架在抗硫方面的效果,参考已经发表的文章,因为BZCY在抗硫方面有一定的突出效果,那么使用BZCY骨架可能会得到预想的效果,本文系统研究了两种骨架的电池性能,阳极形貌变化,热膨胀系数,电导率,在硫化氢中的稳定性等,在800℃下BZCY骨架的电池在1000ppmH2S-H2下的性能约370 mW cm-2,而SDC骨架只有170 mW cm-2左右的功率密度,发现确实BZCY骨架的阳极有更高的电化学性能和更好的抗硫效果。 (3)最后,因为BZCY骨架浸渍LFN在800℃氢气处理后,LFN对BZCY骨架有强相互作用,暂停了上述以LFN为浸渍液的两种骨架电池的研究,又因为SrTiO3-δ很稳定,后续又研究浸渍SrTi09Ni01O3-δ(STN),系统研究对比SDC和BZCY骨架的电池性能,电池的阳极结构变化等,结果表明BZCY骨架在阳极抗硫中毒的确有很好的效果。