【摘 要】
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汞是生物富集性很强全球性污染物,大气中汞污染的研究已经在国内外得到重视.燃煤是大气汞的主要来源之一,作为以燃煤为主要能源的我国,研究汞污染的影响迫在眉睫.大气中颗粒
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汞是生物富集性很强全球性污染物,大气中汞污染的研究已经在国内外得到重视.燃煤是大气汞的主要来源之一,作为以燃煤为主要能源的我国,研究汞污染的影响迫在眉睫.大气中颗粒态汞的污染一直不为人们所重视,但实际上它是气态汞沉降和区域汞污染的重要环节之一,因而研究大气中颗粒态汞是当今和未来的一段时间的一个重要领域.本文围绕大气中颗粒态汞的污染特征、来源解析,运用多学科技术,探讨颗粒态汞的环境化学行为和污染来源.主要取得了以下成果:(1)建立了湿法消解—冷原子吸收和高温分解-冷原子吸收两套测定大气中颗粒态汞的方法,并首次运用两步提取法区分挥发性汞、反应性汞与惰性汞,并对方法的可靠性、精密度等进行了研究.(2)对华东理工大学和闸北区两个点大气中颗粒态汞的监测表明,大气颗粒态汞主要集中在可吸入颗粒物中,具有明显的季节变化,冬季浓度最高且更集中在小颗粒物中,夏季最低.探讨了其与颗粒物浓度、温度、天气、风向等因素的依存关系.通过测定不同季节的挥发性汞、反应性汞和惰性汞,发现颗粒物中主要以惰性汞为主,结合热力学平衡分析了粗颗粒物和细颗粒物中可能的赋存形态.(3)文章研究了颗粒态汞与二次粒子代表物硝酸盐和硫酸盐、燃烧指示物元素碳的相关性,发现在小颗粒物中相关性显著,即细颗粒态汞与二次形成有关,与燃烧源有关.对上海市5个采样点的水溶性无机盐和碳颗粒的时空分布和相互关系以及对颗粒态汞的影响等进行了分析探讨.(4)研究发现不同粒径的颗粒态汞与<207>Pb/<206>Pb均没有相关性,但PM<,1.6>中汞的浓度与<206>Pb/<204>Pb的相关性说明高浓度和低浓度汞可能来自于不同的污染源.(5)运用特征组分相关—主成分分析—单颗粒微区分析的组合方式对颗粒态汞的及颗粒物的主要来源进行了解析,解析结果发现扬尘是上海市大气颗粒物中一个重要的来源,特别是对粗粒子态汞的贡献比较大.(6)初步建立了上海市大气中汞的排污清单,发现人为源对大气中汞的贡献为80%,而燃煤排放占了人为源汞排放的79%,电厂的排放占了人为源排放的50%.所以必须加强对电厂汞排放的限制,以降低汞污染的威胁.(7)在综合比较气相反应、液相反应、非均相反应以及相间的平衡的基础上,研究探讨了HgSO<,4>、HgO、HgS、HgCl<,2>等汞赋存与反应机理之间的关系.
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