【摘 要】
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以ZSM-5分子筛为载体,使用等体积浸渍、改良等体积浸渍、碱处理和金属负载-碱处理联合的方式制备了一系列的Zn改性的ZSM-5催化剂用于MTA反应。考察了调控酸性、孔道结构和封装金属组分对MTA反应的影响。采用不同Zn盐对ZSM-5进行改性,会改变强弱酸比例,其芳构化能力会发生显著改变,催化剂稳定性下降。采用ZnSO_4进行改性ZSM-5,芳构化能力大幅增强,稳定性最高,积炭速率最慢。合成催化剂后
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以ZSM-5分子筛为载体,使用等体积浸渍、改良等体积浸渍、碱处理和金属负载-碱处理联合的方式制备了一系列的Zn改性的ZSM-5催化剂用于MTA反应。考察了调控酸性、孔道结构和封装金属组分对MTA反应的影响。采用不同Zn盐对ZSM-5进行改性,会改变强弱酸比例,其芳构化能力会发生显著改变,催化剂稳定性下降。采用ZnSO4进行改性ZSM-5,芳构化能力大幅增强,稳定性最高,积炭速率最慢。合成催化剂后保留模板剂的情况下进行酸洗,能够有效地脱除外表面的骨架铝,降低外表面酸量,减弱外表面积炭速率。在MTA反应中,6 h后芳构化能力明显更强,催化剂稳定性提升1/3。使用不同碱处理方式调控不同模板剂合成的ZSM-5,碱处理后样品芳构化能力和稳定性均有所增强。使用NaOH 80℃处理能使ZSM-5产生均匀连通的介孔结构,催化剂稳定性提升至3倍以上。使用TPAOH 170℃处理能使ZSM-5产生闭合的空腔结构,芳构化能力最强。利用原位合成、金属浸渍-TPAOH改性、NH4F改性-金属浸渍-TPAOH联合处理的方式对ZSM-5进行了Zn的封装,结果表明三种封装方式均能提升MTA的催化性能。其中金属浸渍-TPAOH的封装方式形成了单空腔结构,芳构化能力最强。而NH4F改性-金属浸渍-TPAOH联合处理的封装方式能调变催化剂的酸量,形成多囊泡空腔结构,积炭速率仅为母体的一半。
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