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电化学氧化技术已经被广泛应用于有机废水处理,其中三维电极/电Fenton(3D/EF)技术结合了三维电极(3D)技术和电Fenton技术的优势于一体,具有催化效率高、能耗低、环境友好等优点。但传统的3D/EF技术通过投加铁盐作为Fenton试剂的来源,存在催化剂投加量难控制且操作复杂,pH适用范围小,使用后催化剂难以回收,需要进一步处理铁泥,增加了处理成本等问题。铁离子负载到粒子电极上,能够解决催化剂难以回收的问题,但通常存在pH适用范围小的缺点。Cu具有类Feonton催化作用同时也具有路易斯酸性,能够自身催化H2O2发生类Feonton反应,加快Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的循环,同时还可以拓展pH的适用范围。本文提出研磨-浸渍-成型-煅烧法制备了新型的Fe-Cu/高岭土粒子电极,以期得到适用于3D/EF体系的粒子电极。通过单因素试验和正交试验确定了粒子电极的最佳制备条件,考察制备条件对粒子电极性能的影响,得到催化性能良好的粒子电极。将在最佳制备条件下制备得到的粒子电极用于降解罗丹明B(RhB)废水,对影响3D/EF体系催化效果的主要参数进行研究,以确定3D/EF体系的最佳反应条件,主要得到以下结论:(1)通过单因素试验和正交试验确定了 Fe-Cu/高岭土粒子电极的最佳制备条件为:物料配比为6:4、催化剂负载量为1wt%Fe 1wt%Cu、煅烧温度为350℃和煅烧时间为3 h。(2)对最佳制备条件下制备得到的Fe-Cu/高岭土粒子电极进行表征,XRD表征说明高岭土粒子电极负载催化剂后并未改变高岭土原有的结构,催化组分组成主要为α-Fe203和CuO;FE-SEM表征表明负载的FeCu复合氧化物为均匀的球状结构;EDS表征结果证实了 FeCu复合氧化物已成功负载到粒子电极上;比表面积分析显示负载FeCu复合氧化物后粒子电极的比表面积增加。(3)采用Fe-Cu/高岭土粒子电极构成的3D/EF体系降解RhB,研究了反应条件对RhB去除率的影响。在最佳反应条件下,即400 mL浓度为20 mg/LRhB溶液中,粒子电极投加量为30g/L、电解电压为10V、初始pH值为6.71、曝气量为0.8 L/min时,电解时间60 min对RhB的去除率达到94.8%,表明Fe-Cu/高岭土粒子电极具有较大的pH适用范围。不同体系降解RhB的实验中,Fe-Cu/高岭土粒子电极构成的3D/EF体系对RhB有更好的去除效果,高于以活性炭和高岭土粒子电极的三维电极体系。能耗分析表明,3D/EF体系的能耗为68.58 kWh/m3,较二维电极、活性炭粒子电极及高岭土粒子电极的三维电极体系的能耗分别降低了接近1/43、1/9和1/8。(4)Fe-Cu/高岭土粒子电极循环使用5次后,RhB去除率仍可达到82.1%,表明Fe-Cu/高岭土粒子电极具有良好的重复使用性和稳定性。(5)紫外可见光谱和TOC值的变化结果表明RhB分子一部分直接矿化为(CO2和H2O,另一部分被氧化为小分子的中间产物。·OH捕获实验发现,·OH在RhB降解过程中起到非常重要的作用,粒子电极吸附、阳极和粒子电极表面直接氧化降解也是降解途径之一。(6)对不同体系降解RhB的过程进行一级反应动力学拟合,拟合的结果符合一级反应动力学模型。其中,3D/EF体系的反应速率常数为0.06971 min-1,高于吸附和二维电极体系的反应速率常数之和(0.0139 min-1),表明在3D/EF体系中不是粒子电极吸附和阳极氧化简单叠加引起的,还存在溶液中的均相反应和粒子电极表面上非均相反应等多种作用。