论文部分内容阅读
直接甲醇燃料电池具有环境友好、能量密度高、操作简便、启动快速、便于储存等特点，受到了人们的广泛关注。但是目前直接甲醇燃料电池阳极催化剂存在的活性较低、易中毒、成本高等问题严重影响了其商业化进程。本文针对阳极催化剂的这些突出问题，在提高催化剂的活性、增强催化剂抗中毒能力、提高稳定性等方面展开了研究工作。本研究首先采用双氧水氧化法制备出IrO2/CNTs催化剂载体，再通过乙二醇还原法在载体的表面负载Pt纳米颗粒，制备出Pt/IrO2/CNTs阳极催化剂。电化学测试表明，Pt/IrO2/CNTs催化剂的甲醇氧化活性和抗中毒能力明显高于Pt/CNTs催化剂，当IrO2的负载量为3.6wt.%时，催化剂的甲醇氧化活性达最大值（If=873.1A/gPt）。IrO2提高了催化剂中Pt的分散程度，提高了催化剂的抗CO中毒性能（ECO,onset=0.45V），降低了甲醇氧化过程中电荷转移阻力，从而提高催化剂的甲醇氧化性能。为了进一步提升Pt/IrO2/CNTs催化剂的抗中毒性能，向Pt/IrO2/CNTs引入了SnO2制备Pt-SnO2/IrO2/CNTs催化剂。测试结果显示，SnO2能够大大提升催化剂的抗中毒能力，Pt-SnO2/IrO2/CNTs催化剂在提高催化剂抗中毒能力的同时（ECO,onset=0.30V），甲醇氧化活性也得到进一步提高（If=1054A/gPt）。本研究还通过原位自组装的方式制备出MoO3和WO3修饰的碳纳米管载体，然后在载体上负载Pt纳米颗粒，制备出Pt/MoO3-WO3/CNTs阳极催化剂。表征结果显示，通过这种方式制备的催化剂，大大提高了纳米颗粒的分散程度。电化学测试表明将WO3与MoO3结合制备出的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂,当氧化物的总量控制在10wt.%左右，MoO3与WO3的摩尔比为1:0.5时，催化剂的甲醇氧化活性最高（If=835A/gPt），且具有较好的稳定性。根据七种催化剂在甲醇氧化过程中电化学测试结果，Pt-SnO2/IrO2/CNTs显示出最优的甲醇催化氧化性能。