【摘 要】
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选择性催化还原法（Selective Catalytic Reduction,SCR）是目前应用最广的NOx脱除技术。为解决当前商用钒基催化剂（V2O5-WO3（MoO3）/TiO2）在工业（钢铁烧结、焦化、水泥等行业）烟气中低温（＜300 oC）SCR脱硝活性不高、抗SO2和H2O能力较差的问题,本文通过过渡金属改性和载体结构优化的手段,创新地研发了两种低温钒基催化剂:Mn改性的介孔钒基催化剂（
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选择性催化还原法（Selective Catalytic Reduction,SCR）是目前应用最广的NOx脱除技术。为解决当前商用钒基催化剂（V2O5-WO3（MoO3）/TiO2）在工业（钢铁烧结、焦化、水泥等行业）烟气中低温（＜300 oC）SCR脱硝活性不高、抗SO2和H2O能力较差的问题,本文通过过渡金属改性和载体结构优化的手段,创新地研发了两种低温钒基催化剂:Mn改性的介孔钒基催化剂（VOx-MnOx/kit-CeO2）和Mo改性的钒基催化剂（Mo-VW/Ti）。结合表征与实验,探讨了两种低温钒基催化剂的表面活性物种、金属氧化物间的相互作用以及构效关系。进一步通过原位漫反射红外技术分析了催化反应过程中吸附NH3和NO所形成的中间产物及其反应路径。从酸循环和氧化还原循环的角度,阐释了催化剂的反应机理。主要研究如下:（1）VOx-MnOx/kit-CeO2催化剂的制备及其反应机理。通过模板法制备了高度有序的三维介孔CeO2载体,再将VOx和MnOx负载其上,成功合成了VOx-MnOx/kit-CeO2催化剂,相较于常规的VOx-MnOx/CeO2催化剂和商用的V2O5-WO3/TiO2催化剂,本方法极大地提高了钒基催化剂在低温下的脱硝性能。该催化剂在160000 h-1的高空速和230-360 oC的温度窗口下,NO转化率超过90%,且在250oC下有着良好的抗硫抗水性能。表征结果表明高度有序的三维介孔CeO2通道大幅度提高了催化剂的比表面积。VOx和MnOx高度分散于催化剂表面,增强了其酸性,有利于NH3和NO在介孔通道中的扩散和吸附。同时,VOx-MnOx/kit-CeO2催化剂特殊的介孔通道形成了大量的氧缺陷,加强了催化剂的表面氧活性。此外,VOx、MnOx与三维有序介孔CeO2载体之间的电子转移,加速了V5++Ce3+（?）V4++Ce4+,Mn4++Ce3+（?）Mnx+（x=2或3）+Ce4+的氧化还原循环,提高了催化剂的氧化还原性。在有序的三维介孔CeO2载体上,NH3吸附在高活性的二聚钒物种上,形成了丰富的吸附NH3和NH4+物种。该反应主要遵循Langmuir-Hinshelwood（L-H）机理。（2）Mo-VW/Ti催化剂的制备及其反应机理。通过湿浸渍法成功制备出一系列Mo-VW/Ti催化剂。随着MoO3负载量的增加,催化剂的温度窗口变宽,且逐渐向低温方向偏移。当MoO3负载量为7 wt.%时,7%Mo-VW/Ti催化剂在230-400oC范围内的NO转化率高于90%,其低温SCR性能最好,且表现出良好的抗硫抗水性能。相较于V2O5-WO3/TiO2催化剂,7%Mo-VW/Ti存在更多高活性的二聚钒和多聚钒物种。一方面,更多的二聚钒、多聚钒和酸性氧化物MoO3增强了催化剂表面酸性,生成更多NH4+物种且提高了其反应性,从而加速了SCR的酸循环。另一方面,由于V和Mo在结构上的相互作用,生成了更多的V4+和表面吸附氧物种,加快了V5+/V4+循环,从而提高了氧化还原循环。因此,加速SCR反应过程中的双循环,有利于提升催化剂低温SCR活性。此外,NH4+物种和V4+的增加有助于提高Mo-VW/Ti催化剂的抗SO2性能。该催化剂主要遵循Eley-Rideal（E-R）机理。
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