为了缓解全球变暖等环境问题,采用电动汽车（EVs）代替传统汽车可有效减少CO2等温室气体的排放。然而,电动汽车大规模商业化的难点之一就是续航里程不足,因此动力电池能量密度的提升势在必行。三元NCM系列正极材料（LiNixCoyMn1-x-yO2）中,NCM111、NCM622 和 NCM811 的能量密度分别可以达到600、690以及760 Wh/kg。三者都无法达到电动汽车大规模商业化的门槛（300英里的续航里程,对应的能量密度至少需要800 Wh/kg）,若是Ni含量进一步提升到90%以上,800Wh/kg的能量密度预计可以实现。此外,为了降低成本和减少污染,将Co含量控制在3%以下也是目前的工业需求。总之,高镍低钴三元正极材料（Ni>0.9,Co≤0.03）的研究极具实用意义。然而,如此极端高镍的正极材料通常伴随着一系列严峻的挑战:相变引起的结构不稳定性、界面副反应引起的表面退化、对潮湿空气的化学不稳定性以及长循环期间的极化增长等。为了解决上述问题,合成优化、元素掺杂、表面包覆以及电解液添加剂的使用都是常见的提升性能的手段。本文通过烧结优化和Al掺杂相结合的手段来提升高镍低钴正极材料的电化学性能,并进一步研究Al掺杂对循环过程中极化增长的抑制作用。三元NCM正极材料中,随着Ni/Co/Mn比例的变化,合成条件也会发生相应改变,现有文献中,关于极端高镍材料（Ni>0.9）合成优化的研究相对较少。本文以自合成的Ni0.94Co0.03Mn0.03（OH）2前驱体和LiOH·H2O为原料,通过烧结条件的优化使得高镍低钴正极材料LiNi0.94Co0.03Mn0.03O2（NCM94）的性能达到最佳。烧结过程中,通过设置不同的烧结温度、烧结方式和烧结时间来研究不同的烧结条件对NCM94材料的形貌、晶体结构及电化学性能的影响。优化后的烧结条件如下:将pre-NCM94前驱体与LiOH·H2O研磨混合后,先在500℃条件下预烧10h,然后将预烧后的材料在680℃条件下进行30h的高温烧结,获得最终的NCM94正极材料。然而,烧结优化作用有限,NCM94的循环稳定性还有待提升,因此本文通过2 mol%A掺杂制备出 LiNi0.92Co0.03Mn0.03Al0.02O2（NCMA92）材料,以进一步提升高镍低钴三元正极材料的电化学性能。通过研究发现,NCM94在循环过程中表现出显著的电极极化增长,而NCMA92的极化增长现象明显受到抑制。为了深入探究NCM94的极化增长的机理,并了解Al掺杂能够抑制极化增长的原因,本文将电化学测试、原位XRD、GITT和EIS等表征手段相结合,为理解极化增长机理提供新视角。在循环过程中,电化学反应动力学的下降是NCM94电极极化增长的主要原因。而对于NCMA92,由于Al掺杂对结构的稳定作用抑制了电化学动力学的下降,从而有效抑制了循环过程中电极极化的增长。具体来说,Al掺杂降低了充电末端的材料内应力的累积并增强了结构稳定性,从而减少了循环过程中微裂纹的产生以及由此导致的电解液对材料内部的侵蚀。结构稳定性的改善有助于维持一次颗粒之间的连通性,并减少岩盐相的扩张,从而在循环期间减少了锂离子传输动力学的下降和传荷阻抗的增长,因此NCMA92显示出较为缓慢的极化增长。