碳酸银复合材料的制备及其可见光催化降解双酚A的研究

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半导体光催化氧化技术具有设备简单、能耗低、反应条件温和等特性,成为环境领域中解决环境污染问题的有效途径之一。Ag2CO3光催化材料因其独特的电子结构,较窄的禁带宽度而具有良好的催化氧化能力。然而纯Ag2CO3光催化剂容易发生光腐蚀且分离回收困难,严重影响了其实际应用。基于此,针对Ag2CO3的缺点,以提高其光催化活性和稳定性为目的,本文将其与其他材料结合,构建了高效实用的Ag2CO3基复合光催化剂(ZnFe2O4/Ag2CO3和rGO-ZnFe2O4/Ag2CO3),并探讨了复合光催化剂降解双酚A(BPA)的性能和机理。具体的内容和结论如下:(1)成功制备了不同质量比的ZnFe2O4/Ag2CO3复合光催化材料。结合SEM、XRD、UV-Vis、PL等表征手段对材料进行了测试分析,结果显示:经过改性后,复合材料的光吸收性能明显增大,且电子-空穴对的复合率显著降低。(2)以BPA为目标污染物评价了ZnFe2O4/Ag2CO3复合催化剂的光催化性能,实验结果表明,相较纯ZnFe2O4和Ag2CO3,所制备的ZnFe2O4/Ag2CO3复合材料表现出更高的光催化活性。且ZnFe2O4与Ag2CO3最佳质量比为1:2,其光催化降解BPA去除率和TOC的去除率分别为93.18%和65.35%。光催化降解BPA的实验最优条件:催化剂投加量0.8g/L,溶液初始浓度20mg/L,溶液pH=6。经4次重复实验后,ZnFe2O4/Ag2CO3复合材料的光催化稳定性明显优于纯Ag2CO3,有效地缓解了Ag2CO3的光腐蚀性。(3)成功制备了一系列rGO-ZnFe2O4/Ag2CO3复合光催化材料。结合SEM、XRD、FT-IR、BET等表征手段对材料进行表征,结果表明:由于rGO的加入,复合光催化材料团聚现象降低,比表面积显著增大。(4)以BPA为目标污染物考察了rGO-ZnFe2O4/Ag2CO3复合光催化剂在可见光下的光催化活性,实验结果表明,rGO-ZnFe2O4/Ag2CO3(1:7:16)的光催化性能最佳,且降解速率约分别是纯Ag2CO3和ZnFe2O4/Ag2CO3(1:2)的2.83倍和1.39倍,BPA的光催化降解速率得到较大提升。经4次重复实验后,rGO-ZnFe2O4/Ag2CO3复合材料降解BPA的去除率仍然较高。(5)通过自由基捕获实验检测光反应中的活性物种。实验数据表明,h+、·OH和·O2-三种活性物质均参与了ZnFe2O4/Ag2CO3和rGO-ZnFe2O4/Ag2CO3复合光催化剂对BPA的光降解过程,相应的贡献作用大小为h+>·OH>·O2-。(6)通过GC-MS测试分析了ZnFe2O4/Ag2CO3光催化降解BPA过程中的中间产物,并推测了BPA可能的降解路径。
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