g-C3N4及其复合材料的制备及光降解性能的研究

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本论文考察了g-C3N4及复合材料的制备和表征,并研究了在可见光或紫外光下降解甲基橙(MO)的性能。石墨型碳氮化合物(g-C3N4)具有可以吸收太阳能、化学性质和光学性质稳定、有合适的氧化电势等优良性质,因此受到研究工作者越来越广泛的关注。以三聚氰胺、尿素、双氰胺等富氮有机物为前驱体就可以制备g-C3N4。目前,尽管制备碳氮化合物(g-C3N4)的方法有许多种,但是比较简单的能大规模合成g-C3N4的方法还需要进一步的探索研究。以纳米半导体材料为催化剂,利用太阳能绿色技术,直接光催化分解水和降解有机污染物具有广泛的应用前景。但是由于单一半导体材料的光生电子-空穴对具有较高的复合率和对光的利用率低,导致其光催化效率会较低。为了克服单一半导体材料的这些缺点,增强催化剂对光的吸收范围和抑制光生电子-空穴对的复合效率,并提高其光催化效率已经成为纳米半导体复合材料的研究热点。本文主要利用简单的机械混合法和一步焙烧法制备了g-C3N4-NiO、g-C3N4-Zn0和g-C3N4-La2O3催化剂,并通过FT-IR、BET、XRD、SEM、PL等多种手段对催化剂进行了表征,并在紫外光或可见光下降解MO来评价催化剂的光催化活性,同时考察了制备方法和g-C3N4的加入量对催化剂光降解效率的影响。通过实验,我们得出下面的结论:(1)制备方法和g-C3N4的加入量是影响催化剂活性的两个主要因素,机械混合法制备的催化剂的活性低于经过焙烧以后制备的催化剂活性,这由实验g-C3N4和g-C3N4-Zn0可以得到证实。(2)以不同前驱体制备的催化剂g-C3N4-NiO、g-C3N4-Zn0和g-C3N4-La203在可见光或紫外光下降解MO,实验结果表明随着g-C3N4的复合量的增加催化剂的光降解效率是先增大后降低。(3)将密胺和NiO机械混匀,在半封闭状态下经焙烧制得催化剂g-C3N4-NiO,其中g-C3N4-NiO-2的降解效率最高;将用尿素和ZnO机械混匀,在半封闭状态下经焙烧制得的系列催化剂g-C3N4-Zn0,其中g-C3N4-Zn0-5.6的降解效果是最好的;由尿素制备的g-C3N4和La2O3进行机械混合制备的催化剂g-C3N4-La2O3,当La2O3/g-C3N4-3时的催化活性最好。
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