锌铬水滑石的结构调控及其对有机阴离子染料的吸附和再生性能研究

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近年来,水滑石类化合物由于其特殊的层状结构和性质,被广泛用作吸附剂去除水中的有机阴离子污染物。高吸附容量和有效再生能力是吸附剂备受关注的两个焦点。ZnCr-LDH已被证实是一种良好的光催化材料,但其吸附容量不突出。为了解决水滑石作为吸附剂的高效吸附和绿色再生的问题,将Zn、Cr两种过渡金属元素引入水滑石的层板结构中,通过调控水滑石的结构,合成对有机阴离子染料具有较高吸附容量且能够绿色再生的锌铬水滑石。具体研究结果如下:(1)采用水热法制备了不同Zn2+/Cr3+摩尔比、不同合成溶液p H值、层间阴离子分别为NO3-、CO32-、SO42-、Cl-的ZnCr-LDH,并采用XRD、FTIR、SEM等手段研究了其微观结构变化及其对甲基橙的吸附性能。结果表明:当Zn2+/Cr3+摩尔比为2:1、合成溶液的p H值为10、层间阴离子为NO3-时合成的水滑石结晶度较高、层间距较大、纳米片尺寸较小且具有明显蜂窝状结构,对MO具有较好的吸附效果。还研究了吸附实验条件对Zn2Cr-NO3 LDH吸附性能的影响,包括吸附剂投加量、p H值、温度、MO的浓度。结果表明溶液的p H和浓度对水滑石的吸附性能影响较大。在25℃、p H=5的条件下,水滑石对MO、OⅡ和CR的最大吸附量分别为2522.0 mg/g、719.8 mg/g和695.4 mg/g。此外通过研究Zn2Cr-NO3 LDH的吸附动力学、等温吸附效应和吸附热力学以及水滑石吸附前后结构的变化确定了其吸附机理。Zn2Cr-NO3 LDH对MO的吸附行为分别符合准二级动力学和Freundlich等温吸附模型,吸附过程为多层吸附,主要受化学键控制。热力学分析表明吸附过程是自发的、吸热的。Zn2Cr-NO3 LDH对MO的去除机理主要依靠MO分子和水滑石表面的NO3-之间的离子交换。Zn2Cr-NO3 LDH经连续4次光催化再生对MO的吸附效率仍高达96.68%。因此Zn2Cr-NO3 LDH是一种具有较高吸附容量、可绿色再生、高循环稳定性的有机阴离子染料的吸附剂。(2)以不同用量的甲基橙(MO)为软模板剂,采用一步水热法合成了有机ZnCr-LDH(ST-LDH),探究软模板剂用量对水滑石微观结构和吸附性能的影响。结果表明当软模板剂用量为60 m M时,改性水滑石(60ST-LDH)对染料有较好的吸附效果。软模板剂改性后水滑石的微观结构发生了较大的变化,由蜂窝状结构转变为面-面接触的堆叠结构,使得层间具有更多的可交换的NO3-。软模板剂在改性水滑石中变为柱撑剂,预插层的苯磺酸根阴离子作为柱撑材料扩大了水滑石的层间距,促进了污染物阴离子(MO、CR、OⅡ)进入水滑石层间。在25℃,p H=5的条件下,60ST-LDH对MO、CR和OⅡ的吸附量分别为4200.8 mg/g、1252.0 mg/g和1670.6 mg/g,分别是原始NO3-LDH的1.67、1.80和2.32倍,因此,软模板剂改性可大大提高水滑石的吸附性能。60ST-LDH对三种染料的吸附过程均符合准二级动力学模型,吸附过程主要受染料分子与吸附剂活性位点之间的化学键控制。60ST-LDH对OⅡ和MO染料的吸附行为符合Freundlich吸附等温模型,OⅡ和MO分子在层间为多层吸附;对CR的吸附行为符合Langmuir吸附等温模型,CR分子在层间为单层吸附。60ST-LDH对这三种染料的去除主要依赖于离子交换和染料分子本身的结构尺寸,而且60ST-LDH吸附MO后可通过光催化有效再生。60ST-LDH具有吸附速度快、吸附能力强、易光催化再生等优点,因此表面改性的ST-LDH对于水溶液中阴离子染料的去除具有广阔的应用前景。本文以ZnCr-LDH和其改性材料为吸附剂,吸附水溶液中的有机阴离子染料获得了良好的效果,为阴离子污染物的去除提供了有利的理论依据。图37幅,表7个,参考文献100篇。
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