论文部分内容阅读
载水合氧化铁(HFO)纳米复合吸附剂有机结合了载体材料优良的水力学性质与纳米HFO对砷的良好去除性能,在水与废水除砷方面展示了良好的应用前景。目前相关研究主要集中在该类复合吸附剂的制备技术、结构表征与除砷性能评价方面,关于载体孔结构及表面化学性质对复合吸附剂性能的影响研究未见报道。论文以树脂-HFO纳米复合吸附剂除As(Ⅲ)为例,分别考察了树脂孔结构和表面功能基对复合吸附剂性能的影响。论文以氯甲基化交联聚苯乙烯(简称氯球)为原料,通过后交联反应合成了5种比表面积分别为39、78、350、577、947m2/g的载体树脂PS-X (X代表树脂比表面积),并通过原位沉积制备出相应的载HFO复合材料PS-X-HFO。随着载体树脂比表面积的增大和平均孔径的减少,负载其中的HFO颗粒粒径相应逐步变小；同时,对应PS-X-HFO对As(Ⅲ)的吸附容量略有提高,吸附速度明显加快。颗粒内扩散模型拟合与分析结果表明,当被负载HFO颗粒较大时,吸附主要由颗粒内扩散步骤控制；随着HFO颗粒变小,内扩散在吸附过程中的贡献逐步变小,吸附转向多步骤控制。论文同时以氯球为原料,通过氨基化反应合成出阴离子交换容量分别为0、0.12、1.69和3.08mmol/g的载体树脂PS-Y(Y代表氨基化后的阴离子交换容量),并通过原位沉积制备出相应的载纳米HFO复合材料PS-Y-HFO。接触角分析表明,随着载体氨基化程度的提高,复合材料的亲水性明显改善,溶胀率和机械强度均明显提高。SEM-EDX分析结果显示,载体氨基化明显有利于HFO纳米颗粒在载体内的分散性能和小颗粒HFO形成。载体氨基化可大幅度提高复合材料的吸附容量,但氨基化程度提高并不能明显提高PS-Y-HFO的吸附容量,相反,可适当缩短吸附平衡所需的时间。颗粒内扩散模型拟合和分析结果表明,PS-O-HFO的吸附主要由颗粒内扩散控制,但载体氨基化后的PS-Y-HFO对As(Ⅲ)的吸附均为多步骤控制,且扩散速率随着氨基化程度的提高而增大,这也从侧面证实树脂表面季氨基的存在有利于更小HFO颗粒的形成。论文的研究初步表明,载体孔结构和表面化学性质对载HFO复合材料的除As(Ⅲ)性能(包括吸附容量、吸附动力学和选择性)有较大影响,影响的机理主要是改变了负载HFO颗粒的大小及其分散性能。这一研究说明了载体不仅起到支撑纳米HFO的作用,其结构对复合材料的性能同样具有重要影响。