【摘 要】
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共价-有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)是新兴的一种由有机单体通过共价键连接形成的晶态多孔材料。因其具有密度低、比表面积大、孔道结构均一、化学稳定性较高
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共价-有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)是新兴的一种由有机单体通过共价键连接形成的晶态多孔材料。因其具有密度低、比表面积大、孔道结构均一、化学稳定性较高和可功能化修饰等特点,在气体吸附与分离、异相催化、储能和光电器件等领域有着很好的应用前景。本论文以合成具有特定功能的新型COFs材料为目标,以二氧化碳和环氧丙烷的催化转化为研究对象,通过对COFs表征和二氧化碳催化转化性能的研究,从分子层次上考察了COFs结构和催化性能的关系,为扩展新型COFs材料及应用领域提供新的研究思路。该论文主要包括以下几个方面的内容:第一章主要综述了COFs材料的发展现状,介绍了COFs材料的种类、合成方法以及在气体的吸附与分离、异相催化、锂硫电池和质子传导等领域的应用。第二章构筑了一种新型的COF与线型离子聚合物的复合材料。以三羟基苯三甲醛和3,5-二氨基-1,2,4-三氮唑为前体,通过低温界面生长法合成了TT-COF,随后通过吸附的溴化N-乙烯基-3-乙基咪唑阳离子的自由基聚合反应,将制得的线性离子聚合物固定到TT-COF中,并初步研究了合成的复合材料在二氧化碳同环氧丙烷化学转化制备环形碳酸酯方面的应用。利用TT-COF中大量的亲二氧化碳基团对二氧化碳的富集和活化作用,以及离子聚合物中溴阴离子对环氧化物起到开环作用,该复合材料的催化活性远优于对应的TT-COF和线型离子聚合物以及它们的物理混合物。第三章合成了一种基于多金属氧酸盐(POM)的阴离子骨架COF材料。我们首先合成了含有锰钼双金属氧酸盐的氨基配体,然后同1,3,5-三(4-甲酰基苯基)苯通过席夫碱反应得到了基于锰、钼双金属氧酸盐的离子型COF(POM-COF)。由于POM-COF骨架中的金属氧酸盐节点可以作为亲核试剂促进环氧化物开环,因此POM-COF在无助催化剂的条件下,对二氧化碳和环氧化物的环加成反应中表现出较高的催化活性和良好的选择性。
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