零价铁复合膜制备及对有机污染物的催化还原效能

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本文采用聚丙烯腈(PAN)平板膜作为基膜材料,通过静态层层自组装技术制备聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDADMAC)、聚丙烯酸(PAA)组装聚电解质复合膜,再经过羧基-亚铁离了的配位作用以及经典液相还原法制备(Fe~0-PDADMAC/PAA)n复合催化膜。用于水体中亚硝基二甲胺(NDMA)和酸性红染料(ARB)的还原转化研究。研究中,FTIR分析发现增强基膜表面亲水性和荷电性,有利于后续的聚电解质在膜表面的组装;扫描电镜图显示复合膜表面的零价铁分散均匀,粒径在200nm左右;紫外分析可知,层数n==,3,5,7,9时,复合膜中铁的含量分别为 25.7,77.6,114,151.7,171.4 mg·g-1;XPS 和 XRD 数据分析表明,零价铁与有机污染物反应后,零价铁转化为Fe3+/Fe2+,并主要以Fe203和Fe3O4存在于膜表面上。在研究复合膜对NDMA和ARB还原转化过程中发现,反应初期的反应速率较快,后期达到平稳,反应时间较短。(Fe~0-PDADMAC/PAA)9对于初始浓度为150μg·L-1的NDMA溶液的去除效率为65.8%,对于初始浓度为100mg·L-1的ARB溶液的去除效率接近100%。pH值、反应温度和共存离子等因素均对污染物的去除有一定的影响。(Fe~0-PDADMAC/PAA)n复合催化膜中的Fe~0氧化释放电子,使得氢原子活化,与目标污染物发生还原反应,达到降解去除的作用。研究表明降解反应过程中,Fe还原污染物后,单位质量膜上Fe的溶出量均小于0.1mg·g-1。复合膜表面具有的羧基与还原反应过程中生成的铁离子再次络合,将铁离子继续固定在PAN膜上。
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