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大气降水化学组成特征同时受其来源、复杂的大气化学过程,及云形成路径的共同影响,分析大气降水化学组分对揭露大气污染现状具有重要意义。本研究于2018年7~9月,高频率采集了南昌市夏季不同类型降雨样本,分别是台风雨(玛莉亚和山竹),局部降雨(阵雨和雷阵雨)和锋面雨,系统分析了不同类型降雨中水溶性离子及无机氮同位素组分特征。运用富集因子、后向轨迹分析、氮同位素技术和基于R语言的稳定同位素混合模型(SIAR)等,探究了不同类型降雨中水溶性离子及无机氮同位素来源。本研究表明:
(1)南昌市7~9月总水溶性离子平均浓度为324.6±168.1μeq/L,不同类型降雨总水溶性离子平均浓度顺序依次为局部降雨(417.5μeq/L)>锋面雨(223.2μeq/L)>台风雨玛莉亚(145.5μeq/L)>台风雨山竹(47.7μeq/L)。
(2)不同类型降雨气团后向轨迹分析表明,局部降雨的回追轨迹线较短分布在江西省境内,台风雨(玛莉亚和山竹)降水气团从海洋传输到陆地,锋面雨受北方寒冷气团传输影响。
(3)不同类型降雨离子浓度特征分析显示,台风雨(玛莉亚和山竹)和锋面雨中一部分Cl-和Mg2+由海洋源贡献,其余Cl-主要来源于人为源,其余Mg2+主要来源于土壤。而局部降雨中Cl-基本来自人为源,Mg2+基本来自土壤源。所有类型降雨中SO42-、NO3-和NH4+主要来自于人为源,Ca2+和K+主要来自于土壤源。
(4)不同类型降雨中NO3-的平均浓度顺序局部降雨(68.5±18.8μeq/L)>锋面雨(44.2±29.9μeq/L)>玛莉亚(10.0±5.3μeq/L)>山竹(2.6±1.9μeq/L);不同类型降雨δ15N-NO3-平均值台风雨山竹(2.3±1.8‰)>局部降雨(-2.4±1.3‰)>台风雨玛莉亚(-2.5±1.0‰)>锋面雨(-3.0±2.4‰);但不同类型降雨δ18O-NO3-平均值锋面雨(+69.7±2.4‰)>局部降雨(+65.1±5.6‰)>台风雨玛莉亚(+58.2±4.0‰)>台风雨山竹(+57.9±4.7‰)。
(5)不同类型降雨中δ18O-NO3-值锋面雨>局部降雨>台风雨(玛莉亚和山竹),这和不同类型降雨水汽传输路径的纬度分布顺序一致,这可能说明水汽传输路径来自高纬度地区δ18O-NO3-值更为偏正,反之亦然。所有类型降雨中NO3-主要来自于汽车尾气,生物质燃烧为潜在贡献源,局部降雨中NO3-的来源还包括受闪电固氮,台风雨山竹中NO3-的来源同时受燃煤发电厂影响明显。
(6)不同降雨类型中台风雨(玛莉亚和山竹)NH4+的浓度(45.6±15.2μeq/L和4.6±0.0μeq/L),明显低于局部降雨和锋面雨(116.6±40.0μeq/L和69.2±39.2μeq/L),但台风雨(玛莉亚和山竹)δ15N-NH4+值(-4.7±1.8‰和-4.9±1.3‰),明显高于局部降雨和锋面雨(-7.5±3.0‰和-8.9±4.8‰)。
(7)基于同位素质量守恒原理和SIAR模型计算结果表明,台风雨(玛莉亚和山竹)NH4+的各来源,汽车尾气、煤燃烧、人畜排泄和肥料挥发的贡献量均接近25%;局部降雨和锋面雨中NH4+各来源贡献量分别为汽车尾气占35.0%和30.7%,肥料挥发占24.8%和23.4%,煤燃烧占21.5%和24.2%,人畜粪便占18.7%和21.6%。
(1)南昌市7~9月总水溶性离子平均浓度为324.6±168.1μeq/L,不同类型降雨总水溶性离子平均浓度顺序依次为局部降雨(417.5μeq/L)>锋面雨(223.2μeq/L)>台风雨玛莉亚(145.5μeq/L)>台风雨山竹(47.7μeq/L)。
(2)不同类型降雨气团后向轨迹分析表明,局部降雨的回追轨迹线较短分布在江西省境内,台风雨(玛莉亚和山竹)降水气团从海洋传输到陆地,锋面雨受北方寒冷气团传输影响。
(3)不同类型降雨离子浓度特征分析显示,台风雨(玛莉亚和山竹)和锋面雨中一部分Cl-和Mg2+由海洋源贡献,其余Cl-主要来源于人为源,其余Mg2+主要来源于土壤。而局部降雨中Cl-基本来自人为源,Mg2+基本来自土壤源。所有类型降雨中SO42-、NO3-和NH4+主要来自于人为源,Ca2+和K+主要来自于土壤源。
(4)不同类型降雨中NO3-的平均浓度顺序局部降雨(68.5±18.8μeq/L)>锋面雨(44.2±29.9μeq/L)>玛莉亚(10.0±5.3μeq/L)>山竹(2.6±1.9μeq/L);不同类型降雨δ15N-NO3-平均值台风雨山竹(2.3±1.8‰)>局部降雨(-2.4±1.3‰)>台风雨玛莉亚(-2.5±1.0‰)>锋面雨(-3.0±2.4‰);但不同类型降雨δ18O-NO3-平均值锋面雨(+69.7±2.4‰)>局部降雨(+65.1±5.6‰)>台风雨玛莉亚(+58.2±4.0‰)>台风雨山竹(+57.9±4.7‰)。
(5)不同类型降雨中δ18O-NO3-值锋面雨>局部降雨>台风雨(玛莉亚和山竹),这和不同类型降雨水汽传输路径的纬度分布顺序一致,这可能说明水汽传输路径来自高纬度地区δ18O-NO3-值更为偏正,反之亦然。所有类型降雨中NO3-主要来自于汽车尾气,生物质燃烧为潜在贡献源,局部降雨中NO3-的来源还包括受闪电固氮,台风雨山竹中NO3-的来源同时受燃煤发电厂影响明显。
(6)不同降雨类型中台风雨(玛莉亚和山竹)NH4+的浓度(45.6±15.2μeq/L和4.6±0.0μeq/L),明显低于局部降雨和锋面雨(116.6±40.0μeq/L和69.2±39.2μeq/L),但台风雨(玛莉亚和山竹)δ15N-NH4+值(-4.7±1.8‰和-4.9±1.3‰),明显高于局部降雨和锋面雨(-7.5±3.0‰和-8.9±4.8‰)。
(7)基于同位素质量守恒原理和SIAR模型计算结果表明,台风雨(玛莉亚和山竹)NH4+的各来源,汽车尾气、煤燃烧、人畜排泄和肥料挥发的贡献量均接近25%;局部降雨和锋面雨中NH4+各来源贡献量分别为汽车尾气占35.0%和30.7%,肥料挥发占24.8%和23.4%,煤燃烧占21.5%和24.2%,人畜粪便占18.7%和21.6%。