V2O5/AC催化剂上NH3低温还原NOx的实验研究

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以NH3为还原剂的NOx选择催化还原(SCR)技术是近年来应用最广、最有效的燃煤烟气脱硝技术。然而,目前进入工业应用的SCR脱硝催化剂(如V2O5/TiO2与V2O5-WO3/TiO2)依然存在催化剂成本与操作温度较高等缺点。因此,开发出高效率、低成本、能够有效优化工艺配置的低温SCR工艺成为烟气脱硝领域的研究热点。前人研究已表明"Fast SCR"反应的利用与低温SCR催化剂(如炭基SCR催化剂)的研发是两个极具潜力的低温SCR工艺研究方向。然而,将"Fast SCR"反应应用于炭基SCR催化剂上尚未见诸报道,二者的结合将有可能得到较高的低温脱硝活性。因此,本工作的主要研究思路是将"Fast SCR"反应与炭基负载V2O5(V2O5/AC)催化剂有机结合,就相关因素对催化剂脱硝性能的影响进行系统研究,并在此基础上对其反应机理进行探讨。研究得到以下主要结果:1.运用活性评价及相关表征手段就各种制备参数对V2O5/AC催化剂脱硝性能的影响进行了考察并优化,得出了催化剂的最佳制备条件,并在此基础上研究了反应条件对催化剂活性的影响。最终结果表明:所研制3%V负载量的V2O5/AC催化剂可在450 ppm NO,500 ppm NH3,5%O2,3%H2O,250℃,空速36000 L/(kg·h)的条件下取得稳定脱硝性能,NO转化率达到90%,同时保持了良好的选择性。2.在前人研究的基础上就活性炭对NO2的吸附性能与反应机理进行了研究,提出了N02在活性炭上的吸附与脱附机理模型。提出活性炭中的微孔可作为NO2吸附的微型反应器,NO2在活性炭上的吸附可分为歧化与非歧化两条路径,饱和吸附物种主要为-C(ONO2)基团。3.利用活性评价、暂态响应实验、程序升温脱附(TPD)与红外透射(IR)等实验手段系统考察了"Fast SCR"反应在V2O5/AC催化剂上的反应活性,同时对N2O与NH4NO3副反应进行了深入研究。结果表明引NO2后,由于"Fast SCR"反应的发生,催化剂在低温段的脱硝性能得到极大提升,可在150℃条件下达到超过90%的脱硝率(空速72000 L/(kg·h)),同时无明显N2O、NH4NO3副产物生成。4.在上述研究的基础上,对V2O5/AC催化剂上"Fast SCR"反应的机理进行了初步探讨并提出了反应机理模型。提出吸附在V205/AC催化剂上的硝酸基团在"Fast SCR"反应过程中起到反应中间体的作用,有效加速了V4+到V5+的氧化这一反应控制步骤,从而提高了反应速率。
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