【摘 要】
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气液固多相反应体系广泛存在于石油加工、精细化工等生产过程。气液传质效果对多相反应的宏观反应速率影响显著。研究表明,在液体中加入颗粒后,气体的溶解效果(溶入容量和传
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气液固多相反应体系广泛存在于石油加工、精细化工等生产过程。气液传质效果对多相反应的宏观反应速率影响显著。研究表明,在液体中加入颗粒后,气体的溶解效果(溶入容量和传质系数)会发生变化,颗粒对气体溶解效果的影响对宏观反应动力学研究、催化剂开发、溶剂的选择具有重要意义。而关于颗粒对气体溶解效果的研究方法和影响规律的研究报道较少。本文建立了固体颗粒存在条件下气体溶解效果的研究方法,考察了活性炭、多壁碳纳米管、亲水SiO2、疏水SiO2颗粒对H2在水和甲醇中溶解效果的影响规律。结合传输机理和渗透理论建立了三维非稳态非均相传质模型,具体研究内容和结论如下:(1)固体颗粒存在条件下气体溶解效果的研究方法。搭建了气体溶入容量和液相体积传质系数的测量装置,建立了气体溶入容量和液相体积传质系数的计算方法。(2)固体颗粒对气体溶解效果的影响规律。在水中加入活性炭颗粒后,随着活性炭颗粒含量的增加,H2的液相体积传质系数先快速增加后趋于水平,活性炭颗粒可以使液相体积传质系数最大增大3倍,平衡时间可以从10000 s缩短到4000 s。在水中加入多壁碳纳米管颗粒后,H2的液相体积传质系数随着多壁碳纳米管颗粒含量的增加先增加后减小,多壁碳纳米管颗粒可以使液相体积传质系数最大增大11%,相应的平衡时间也从10000 s缩短到8000 s。同时研究发现,亲水SiO2和疏水SiO2颗粒对H2-水体系的液相体积传质系数基本没有影响;活性炭、多壁碳纳米管、亲水SiO2和疏水SiO2颗粒对H2-甲醇体系的液相体积传质系数基本没有影响;活性炭、多壁碳纳米管、亲水SiO2和疏水SiO2颗粒对H2在水和甲醇中的溶入容量基本没有影响。(3)固体颗粒存在条件下气液传质模型研究。结合传输机理和渗透理论建立了三维非稳态非均相传质模型,分析了颗粒与气液界面距离L、分配系数m、颗粒浓度ms和停留时间τ对增强因子E的影响。研究发现,增强因子随着颗粒与气液界面距离的增加而减小,在颗粒与气液界面距离大于2倍颗粒直径时,增强因子接近于1,颗粒不能增强传质;增强因子随着分配系数的增加而增加,在分配系数小于10时,颗粒对传质的增强基本可以忽略;增强因子随着颗粒浓度的增加而增加;随着停留时间的增加先增加后减小。与实验结果进行了比较,计算结果与实验结果的最大误差为9%,吻合较好。
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