ZSM-5分子筛和TS-1分子筛都属于MFI型结构。它们之间的区别仅在于骨架硅是被铝还是被钛取代,但它们的催化与反应性能迥然不同。ZSM-5分子筛是一种良好的择型催化剂,广泛应用于石油炼制和化学工业,而TS-1分子筛是一种优良的选择氧化催化剂。本论文采用密度泛函理论结合核磁共振实验的方法,对这两种分子筛的结构、性质、吸附以及催化性能进行系统而深入研究,得到的主要结论有:1.运用核磁共振和理论计算方法,研究了La、P增强ZSM-5分子筛水热稳定性的机制,提出Al、O之间的静电势可作为衡量分子筛水热稳定性的参数;2.分别计算了H2O与ZSM-5分子筛（0 0 1）、（1 0 0）、（2 1 0）和（4 1 0）表面发生的氢交换反应。在不同的分子筛表面上反应性能会有所差异,且随反应分子体积的增大对表面结构敏感度也相应增加;3.利用核磁共振实验和理论计算研究了P（CH₃）₃分子在TS-1分子筛上的吸附行为。我们设计出一种新缺陷位,它可以提供Bronsted质子酸。同时证实了Silicalite-1中不能形成Bronsted酸中心;4.苯乙烯在TS-1分子筛上的氧化反应存在两条竞争途径:自由基和环氧化。在归属核磁共振峰的基础上,我们提出自由基反应机理。5.苯乙醛是由半缩醛而不是环氧苯乙烷转化生成的。极性溶剂的存在促使Bronsted酸中心的形成,大大降低了半缩醛转化生成苯乙醛的活化能,有力的解释了苯乙烯在TS-1分子筛上与H₂O₂反应生成苯乙醛的实验结果。