【摘 要】
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超级电容器被认为是具有巨大发展前景的储能设备之一。本论文以羧甲基纤维素钠为原料,以硼酸为模板,通过两种不同的工艺方式制备碳前驱体,通过高温原位碳化的方式制备高比表面积和高含量的硼参杂的多孔碳,考察硼的掺杂含量以及形貌、孔的结构、比表面积等因素对于超级电容器的电化学行为影响;以二甲基甲酰胺为溶剂,以双草酸硼酸锂为溶质组成复合电解液,同时研究三种不同配比电解液制备出的超级电容器在不同温度下的电化学窗口
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超级电容器被认为是具有巨大发展前景的储能设备之一。本论文以羧甲基纤维素钠为原料,以硼酸为模板,通过两种不同的工艺方式制备碳前驱体,通过高温原位碳化的方式制备高比表面积和高含量的硼参杂的多孔碳,考察硼的掺杂含量以及形貌、孔的结构、比表面积等因素对于超级电容器的电化学行为影响;以二甲基甲酰胺为溶剂,以双草酸硼酸锂为溶质组成复合电解液,同时研究三种不同配比电解液制备出的超级电容器在不同温度下的电化学窗口范围以及超电容电化学性能,对他们的机理进行了深入的探究,研究结论如下:1.本文展示了硼掺杂和孔隙度调节碳组分的策略,其中对比两种干燥方法（空气干燥,冷冻干燥）对超级电容器性能的影响,在冷冻干燥和空气干燥条件下分别获得碳纳米颗粒和纳米片。结果表明,碳纳米颗粒的孔隙率(BET表面积为1275 m~2 g-1,孔径为2.64 cm~3 g-1)比纳米片(BET表面积为1109 m~2 g-1,孔径为1.72 cm~3 g-1)更高,纳米颗粒的硼含量（0.82 at%）低于纳米片的硼含量（1.66 at%）。在冷冻干燥过程中,冰的直接升华可以防止孔破裂;而在空气干燥过程中由于范德华力的作用,碳纳米片出现了堆叠的现象。通过空气干燥方法,由蒸发过程产生的B-O-B结构优先与碳原子反应,可以促进更多硼官能团的产生。结果显示,与二电极系统相比,碳纳米粒电极在电流密度为1 A g-1时可提供更大的电容(129 F g-1)和更高能量密度(41 Wh kg-1),使用离子液体作为电解质的纳米片,其电容为98 F g-1,能量密度为31 Wh kg-1。冷冻干燥和空气干燥展现良好的调节孔隙率的效果,使得它们对超级电容器的深入研究有较大作用。2.由于LiBOB导电率大,在DMF中溶解度极大,我们选取LiBOB作为电解质,DMF作为有机溶剂。本文提出了一种简便的溶剂热合成法来制备硼酸盐电解液,成功制备出了溶解度大、电导率高、电化学窗口大和热稳定性强的硼酸盐有机电解液。同时还研究了在温度范围为-40℃到115℃时,低温对电解液的稳定性影响和超级电容器电化学性能的影响。温度越高,超级电容器的电化学窗口越大,电容量也越大。结果表明,在电流密度为1 A g-1时,LiBOB-0.5的比电容高达396 F g-1,是LiBOB-0.1的1.7倍。LiBOB-0.5在115℃时,超级电容器在功率密度为0.9 k W kg-1下能量密度为43 Wh k g-1。LiBOB-0.5在电流密度达到10 A g-1时比电容高达185 F g-1,电容保持量为46.7%,说明硼酸盐电解液能显著提高超级电容器的电化学性能。
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