硫酸钙基复合载氧体的循环反应性能研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:helen527
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化学链燃烧是一种新型的燃烧技术,其与传统燃烧方式的区别在于,化学链燃烧是在载氧体的作用下实现燃料与空气的非接触燃烧。通过这种新型的燃烧方式,可以避免氮氧化物的生成,实现CO2的富集便于分离,同时还能实现能量的梯级利用。总之,化学链燃烧在CO2减排领域具有很高的研究价值以及良好地应用前景。载氧体是化学链燃烧过程的关键,非金属载氧体Ca SO4以其来源广泛、价格低廉、载氧率高而被视为是化学链商业化和工业化运用的潜在载氧体。在化学链燃烧中由于CaSO4载氧体中的硫会以气相硫化物的形式释放而影响其寿命,因此控制气相硫化物的释放是研究CaSO4载氧体的关键。本文采用机械混合法制备了一系列的CaSO4/Cu O复合载氧体、Ca SO4/Ca O复合载氧体。研究了CaSO4/Cu O复合载氧体的还原反应性能和循环反应性能,以及Ca O/Ca SO4复合载氧体的循环反应性能。探讨了不同反应条件对CO2收率及硫化物释放的影响。利用烟气分析仪以及气相色谱仪分析反应尾气成分及浓度变化。采用XRD、SEM-EDS对固体残渣进行固体成分以及固体形貌的表征分析。研究结果表明:(1)在恒温还原实验中,Cu O的添加不仅提高了CO2收率,同时还在一定程度上抑制SO2的释放,这主要是Cu O的加入降低了竞争副反应的选择性;(2)在复合载氧体CuO/Ca SO4的循环反应实验研究中,当还原反应温度为900℃,还原气体为5%CO,氧化气体为5%O2时,随着氧化反应温度的升高,Cu O/CaSO4复合载氧体的循环反应性能及FR-SO2释放量逐渐降低,AR-SO2释放量逐渐升高。(3)在O2浓度为10%的氧化气氛下的不同氧化温度实验下,随着氧化温度的升高,CuO/CaSO4复合载氧体的循环反应性能呈降低趋势,FR-SO2释放量逐渐升高,AR-SO2释放量也增加。(4)在Ca O/Ca SO4复合载氧体的循环反应性能研究发现,CaO添加剂的使用显著提高了CO2收率。加与不加入Ca O添加剂的情况下,在第1次循环后CO2收率都略有下降;在随后的循环反应中,添加Ca O后,CO2收率可保持在较高水平。引入Ca O添加剂后,COS-FR和SO2-AR都显著降低,但是SO2-FR的释放有所增加。SO2的环境因子是主要的。(5)基于复合氧载体CaSO4-Ca O的化学链燃烧循环实验,提高Ca SO4-Ca O摩尔配比,有利于提高CO2收率,并抑制COS的释放,但是对抑制SO2释放的作用不明显;引入CaO添加剂,SO2环境因子下降,但是当Ca O/Ca SO4摩尔配比从1提高到2,SO2环境因子基本不变。
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