全生物降解PLLA复合材料的制备和性能研究

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环境污染是人类社会发展的重大问题,因此全生物降解材料受到人们的广泛关注。聚乳酸以优异的性能(高模量高强度、生物相容性、高透明性和易加工性)成为所有生物降解材料中最有潜力的一种聚合物。然而,聚乳酸材料本身也是有着众多性能不足,如脆性大、耐热性差、结晶速率缓慢等。因此,为了改善聚乳酸的性能,并保持其可生物降解性,本文使用了勃姆石纳米棒(BNRs)和韧性可生物降解聚合物聚丁二酸丁二醇酯(PBSU)对聚乳酸(PLLA)进行增强增韧。主要研究内容和结论如下:(1)勃姆石纳米棒(BNRs)/PLLA复合材料的结构和性能研究:以水热反应法合成勃姆石纳米棒(p-BNRs),并在其表面成功接枝上硅烷偶联剂KH560,获得改性的勃姆石纳米棒(m-BNRs),通过熔融加工的方法制备勃姆石纳米棒(BNRs)/PLLA纳米复合材料,比较了两种勃姆石纳米棒对PLLA的改性特性。研究表明:未表面改性和表面修饰后的两种勃姆石纳米棒都能够均匀分散在聚乳酸的基体中。但未改性的纳米棒(p-BNRs)的加入使复合材料的性能下降;而m-BNRs却可以通过表面修饰的环氧基团,与聚乳酸基体发生接枝反应,从而增强m-BNRs与聚乳酸基体的界面粘结,提高复合材料的拉伸强度和断裂伸长率。此外,两种复合材料在低添加量的情况下均能够保持较高的透光率和较低的雾度。(2)未改性的勃姆石纳米棒(p-BNRs)/PLLA/PBSU(70/30)三元共混体系的结构和性能研究:为实现PLLA的增强和增韧目的,制备了p-BNRs/PLLA/PBSU三元复合材料,研究了复合材料的结构和性能。有趣的是,研究发现p-BNRs分散在PLLA和PBSU两相的界面处,使PBSU分散相尺寸明显减小。然而,处于界面的p-BNRs虽能提高共混物的拉伸强度,但却显著降低共混物的断裂伸长率和冲击强度。这是因为p-BNRs在热力学因素的影响下处在PLLA和PBSU的界面处,但纳米棒与PBSU和PLLA的相互作用弱,且均无共价键联结,不能显著改善共混物的机械性能。(3)环氧改性的勃姆石纳米棒(m-BNRs)/PLLA/PBSU(70/30)三元共混体系的结构和性能研究,探索了表面改性勃姆石纳米棒对共混物结构和性能的影响:研究发现,在m-BNRs/PLLA/PBSU共混物纳米复合材料中,m-BNRs处在PLLA和PBSU的界面处,使分散相尺寸明显减小。与p-BNRs体系不同的是,在一定添加量时m-BNRs不仅能提高共混物的拉伸强度,还能提高其冲击强度。这是因为表面修饰有大量环氧基团的m-BNRs在熔融共混过程中能够与聚合物基体发生接枝反应,从而形成良好的双接枝结构,进而处在PLLA和PBSU的界面上,通过与聚合物基体发生分子链缠结改善共混物的机械性能。利用m-BNRs实现了对PLLA/PBSU的高效增容,制备了强度和韧性均显著提高的全生物降解高分子共混纳米复合材料。(4)用“拼接式”方法构筑不相容PLLA/PBSU共混体系双连续结构:利用“拼接式”方法合理地调控了勃姆石纳米棒(m-BNRs)表面环氧基团与共混物两组份的反应,可以实现m-BNRs在两相或界面处的调控。此外,通过m-BNRs在熔融共混过程中形成良好的双接枝结构,可以获得m-BNRs增容的PLLA/PBSU(50/50)双连续复合材料。m-BNRs不仅提高了共混物的拉伸强度,而且提高了其断裂伸长率和冲击强度,从而实现了共混纳米复合材料的刚韧平衡。
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