复合电极的制备及其在生物电芬顿系统中处理蒽醌染料废水的应用研究

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生物电化学系统(Bioelectrochemical System,BES)作为一种新型生物处理技术,正日益受到研究人员的关注。生物电芬顿系统,即将BES与芬顿法相结合,阳极产生的电流可以在阴极产生过氧化氢,进而产生羟基自由基,降解污染物。近年来,许多研究工作集中于将生物电化学系统和其他工艺耦合处理污染物。本文主要研究生物电芬顿体系处理染料废水的问题。并对复合电极的制备、筛选及优化,反应器降解活性艳蓝KN-R的条件,以及Fe-Mn/ACF复合电极的稳定性进行了研究。主要研究结论如下:(1)在生物电化学系统启动过程中,在经过一个月左右的驯化期,阳极电势逐步趋于稳定,最后达到-0.55 V左右,这表明,驯化已经完成。(2)通过对在不同电极与不同pH条件下降解活性艳蓝KN-R,以及在相同条件下的过氧化氢的产量进行对比,发现在装有Fe-Mn/ACF复合电极的生物电芬顿系统中活性艳蓝KN-R的降解率和过氧化氢的产量都是最大的,因此,在后续的实验当中选Fe-Mn/ACF复合电极作为研究对象进行分析。(3)采用FT-IR、SEM、EDS等技术对Fe-Mn/ACF复合电极进行表征。结果表明:碳纤维经氧化处理后,表面含氧官能团增多,当负载有催化剂后,羧基峰减弱,这表明催化剂与碳纤维上的羧基发生了化学反应,不仅仅只是发生了物理负载,且当掺入少量的锰化合物后可以抑制铁化合物颗粒粒径的增长,进而可使碳纤维表面的负载物颗粒粒径变小,分散更均匀。(4)对空白组和分别装有Fe2O3/ACF复合电极与Fe-Mn/ACF复合电极的反应器的主要电化学指标进行探究。结论如下:通过极化曲线和功率密度曲线分析得出装有Fe-Mn/ACF复合电极的反应器具有更好的产电性能;通过电化学阻抗谱分析得出装有Fe-Mn/ACF复合电极的反应器具有更低的内阻,有利于反应的进行;此外,还通过Tafel曲线分析得出Fe-Mn/ACF复合电极的催化活性更高。因此:Fe-Mn/ACF复合电极的性能最好,表明适量锰的加入,可极大地提高生物电芬顿系统的功率密度,从而提高处理活性艳蓝KN-R溶液时对电子的利用效率。(5)本文在生物电芬顿系统处理活性艳蓝KN-R的实验中,先对Fe-Mn/ACF复合电极进行了优化,结果表明:Fe-Mn/ACF复合电极在制备过程中铁、锰离子摩尔比以及总离子浓度分别为3:1和0.04 mol L-1时,活性艳蓝KN-R的降解效果最好。之后探究了活性艳蓝KN-R溶液的初始pH值与初始浓度对降解率的影响,结果表明:最适pH值与初始浓度分别为5和30 mg L-1。最后,研究表明装载有Fe-Mn/ACF复合电极能进行十二个批次的不连续降解活性艳蓝KN-R实验,并且到第十二批次时,KN-R降解率依然能保持在81.1%,由此可见,该系统稳定性能较好,具有较好的应用前景。
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