【摘 要】
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二氧化碳捕集以及转化利用,是缓解温室效应的有效手段。吸附法捕集二氧化碳具有能耗低、成本低、无腐蚀和污染等优点。而将二氧化碳电还原成有附加值的化合物具有无污染、条件温和、可控的反应进程等优势。本文从二氧化碳的吸附捕集以及电化学还原制甲酸两个方面出发进行深入研究。(1)以不同质量SGU-29铜硅分子筛为前驱体,九水合硅酸钠为无机源,经硫酸处理后,以CTAB为介孔模板剂合成得到系列兼具微孔沸石和介孔分子
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二氧化碳捕集以及转化利用,是缓解温室效应的有效手段。吸附法捕集二氧化碳具有能耗低、成本低、无腐蚀和污染等优点。而将二氧化碳电还原成有附加值的化合物具有无污染、条件温和、可控的反应进程等优势。本文从二氧化碳的吸附捕集以及电化学还原制甲酸两个方面出发进行深入研究。(1)以不同质量SGU-29铜硅分子筛为前驱体,九水合硅酸钠为无机源,经硫酸处理后,以CTAB为介孔模板剂合成得到系列兼具微孔沸石和介孔分子筛优点的微孔/介孔复合分子筛MCM-41/SGU-29-c,复合分子筛吸附CO2的能力相比纯微孔沸石分子筛SGU-29以及纯介孔分子筛MCM-41均有显著提高,其中SGU-29/CTAB质量比为0.212时得到的样品MCM-41/SGU-29-2样品对CO2气体的吸附量最大,达到了 1.68 mmol·g-1。(2)对二维InOOH纳米片进行热处理得到不同维度和不同氧空位含量的氧化铟样品,对其进行了电化学还原CO2性能研究。得益于大量的氧缺陷,富含氧空位(Vo-rich)的InOOH纳米片和In2O3纳米棒两个样品,在-0.9 V vs RHE过电位下,甲酸的法拉第效率超过了 90%,局部电流密度可达12 mA·cm-2。(3)以尿素为富氮原料,利用KOH辅助一步法制备得到氮缺陷石墨烯相氮化碳材料c-g-C3N4-x。调节KOH量可以调控氮化碳表面的活性氮含量,其中0.5-g-C3N4-x样品表面的活性氮在三个样品中的含量最大,达到了 0.889。将c-g-C3N4-x通过水热反应处理负载到碳纳米管(CNTs)上合成得到一种新型非金属基CO2还原电催化剂c-g-C3N4_x/CNTs,其中0.5-g-C3N4-x/CNTs的甲酸法拉第效率最高,在-0.75 V vs RHE 时可达89%。
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