【摘 要】
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质子交换膜燃料电池(PEMFC)由于具有工作温度低、能量密度大、环境友好等优点,正在受到广泛的关注。电催化剂是质子交换膜燃料电池(PEMFC)的关键组成部分。因此,开发高电催化活
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质子交换膜燃料电池(PEMFC)由于具有工作温度低、能量密度大、环境友好等优点,正在受到广泛的关注。电催化剂是质子交换膜燃料电池(PEMFC)的关键组成部分。因此,开发高电催化活性和相对低价的催化剂成为影响PEMFC商业化的关键因素。目前,存在两种主要研究方向:一是,提高Pt基催化剂的利用率;二是,开发低载Pt或非Pt催化剂。
在质子交换膜燃料电池(PEMFC)催化反应过程中,氢分子在阳极催化材料表面的解离扮演很重要的角色。对解离阻力较大的催化剂,其可能会代替氢的氧化成为催化反应的决速步骤,这样会使催化材料的电池性能下降。众所周知,LaNi5拥有较低的氢分子解离阻力,同时也被广泛作为Ni-MH电池的负极材料,对氢的氧化具有很好的电催化活性。为此,我们想将稀土系纳米储氢合金作为PEMFC阳极催化剂,探讨它的可行性。
催化剂的性能与其制备方法有着直接的关系,制备方法以及制备条件影响其性能。制备LaNi5合金传统的方法是球磨法和熔炼法。但是熔炼法能耗大,球磨法易于引入杂质污染合金表面并且很难制备纳米颗粒的合金。本文采用改进的多元醇还原法以乙二醇为反应介质、PVP为保护剂、水合肼为还原剂,成功地制备出了AB5型稀土系纳米合金催化剂和CNTs负载合金催化剂。
微波热处理、La-Ni-Pt的配比和PVP的浓度对制备的合金催化剂的性能的影响,是通过XRD、TEM和电化学测试等手段表征。测试结果表明,随着PVP浓度的增加,催化剂颗粒变小,微波热处理提高合金化程度,从而提高催化剂的电催化活性。
然而,LaNi5合金催化剂在酸性环境中具有较差的稳定性。为了提高它电催化活性和耐酸腐蚀性,采用表面包覆Pt、TiO2以及微波热处理技术对LaNi5/CNTs合金材料进行表面处理。通过XRD、TEM、EDX和电化学测试等手段,表征催化剂的物理和电化学性能。
测试结果表明,催化剂LaNi5-10wt%Pt/CNTs和LaNi5-10wt%TiO2/CNTs分别拥有了最高的电催化活性和耐酸腐蚀性。
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