钛硅分子筛TS-1因其优异的催化氧化性能,成为分子筛催化领域的里程碑。由TS-1与H2O2组成的催化氧化体系在烯烃环氧化、酮类氨肟化和芳烃羟基化等过程被广泛研究,其中苯酚羟基化、环己酮氨氧化、丙烯环氧化、丁酮氨氧化相继实现工业化。近年来,丙烯环氧化制备环氧丙烷绿色技术受到人们关注,特别是高效TS-1催化剂的研制。为此,人们在TS-1分子筛的钛物种、粒度调变、孔道调变等方面做了大量的研究工作。尽管如此,TS-1分子筛中钛物种对催化活性的影响规律以及规模化生产TS-1催化剂中的活性钛物种有待进一步研究。因此,采用紫外共振拉曼光谱（UV-Raman）等表征手段系统研究TS-1中钛物种及其对催化性能的影响,对于开发高性能TS-1催化剂具有十分重要的意义。本文先定性、定量分析TS-1中的钛物种,结合丙烯环氧化反应结果,对钛物种的活性进行定量;然后制备具有TS-1微晶的多级孔催化剂,使催化剂中只含有活性钛物种;通过连续多次使用母液,克服了规模化生产TS-1过程中废水产生量大的问题,同时提高了催化剂的催化性能。主要研究结果如下:通过UV-Raman光谱结合理论计算,确定了 TS-1中的钛物种及其结构。研究表明,TS-1催化剂中除了“TiO4”、Ti-Ⅳ和“TiO6”活性钛物种之外,还具有Ti-Ⅴ和Ti-Ⅵ两个新型活性钛物种,且Ti-Ⅵ的催化性能最高,提出了“活性钛物种组合”的概念。另外,TS-1中的“TiO4”活性钛物种经水热改性后,可转化为对丙烯环氧化活性均高于“TiO4”的多 个 活 性 钛 物 种 组 合,它 们 的 活 性 遵 循{Ti-Ⅳ+Ti-Ⅴ+Ti-Ⅵ}>{“TiO4”+Ti-Ⅵ}>{Ti-Ⅳ+Ti-Ⅴ+“TiO6”}>{Ti-Ⅳ+Ti-Ⅴ}。不使用其它结构导向剂,通过水热合成以及水热改性制备出两种含有TS-1微晶的多级孔催化剂H-S-1@TS-1和3M-TS-1（ML）。它们的孔结构和钛物种取决于两个步骤的顺序。H-S-1@TS-1具有中空结构,且只含有“TiO4”;3M-TS-1（ML）具有大孔—介孔—微孔结构,并且只含有活性钛物种组合{Ti-Ⅳ+Ti-Ⅴ+Ti-Ⅵ},因此上述两种催化剂均表现出良好的催化性能,其中3M-TS-1（ML）的环氧丙烷收率高于工业催化剂6.2个百分点。通过母液在TS-1合成及改性步骤中的连续多次利用,优化了现有工业TS-1制备工艺,并制备出高性能TS-1催化剂。优化后的工艺降低了废水排放量,而且TS-1的环氧丙烷的收率要比目前工业TS-1催化剂高出18.0～25.6个百分点,其优异的催化性能与高活性{Ti-Ⅳ+Ti-Ⅴ+Ti-Ⅵ}密切相关,而工业TS-1催化剂则只含有{Ti-Ⅳ+Ti-Ⅴ}。