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氮氧化物(NOx)是大气主要污染物之一,可以引发光化学污染、臭氧层破坏和酸雨等环境问题,严重影响人类的生存环境和身体健康。本文选用清洁无污染的H2作为还原剂进行选择性催化还原NO反应,主要研究了 Zn、Mn和Al掺杂取代NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂中的Fe离子后,对其H2-SCR脱硝性能的影响;并结合各种表征技术,探讨了其取代NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂中不同体位的Fe离子的作用机理及其脱硝性能的影响。最后探讨了催化剂的制备方法和工艺条件(包括H2/NO摩尔比、温度、GHSV、O2浓度等)对其H2-SCR脱硝性能的影响,得出以下主要结论:1、采用溶胶—凝胶法、水热法和生物模板法对NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂进行了制备和表征,研究发现:以脱脂棉为模板制备的NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂具有最好的H2-SCR脱硝活性。因此,我们探讨了以脱脂棉为模板制备的NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂的形成机理和脱脂棉模板的脱除机理。2、Mn 掺杂 NiFe1.97-xMnxPd0.03O4-δ(x=0.00、0.01、0.02、0.05 和 0.10)催化剂研究结果表明:Mn掺杂取代了 NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂在四面体位的Fe离子,不仅提高了活性物种Pd在催化剂表面的分散度,而且显著增加了其表面的总酸量及其还原能力,从而提高了 NiFe1.9Pd0.03O4-δ催化剂在低温下的H2-SCR脱硝活性,并拓宽了其催化活性温度窗口。3、探究Zn掺杂取代NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂在四面体位的Fe离子对其H2-SCR脱硝性能的影响,研究结果表明:Zn的掺杂不仅提高了催化剂的还原性能,而且促进了催化剂中活性物种PdO的还原,从而提高了 NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂的低温H2-SCR脱硝活性。与Mn掺杂取代NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂在四面体位的Fe离子不同,Zn的存在能够抑制贵金属Pd的氧化,从而促进了 NiFe1.97.xZnxPd0.03O4-δ在50℃～150℃的NOx催化活性的提高,抑制了其在150℃～300℃的NOx催化活性。4、探究A1掺杂取代NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂在八面体位的Fe离子对其H2-SCR脱硝性能的影响。研究结果表明:Al掺杂不仅提高了催化剂的还原性能,而且减小了催化剂的颗粒粒径,增加了催化剂的比表面积和分散度,从而提高了NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂在150℃～300℃的H2-SCR脱硝活性,并拓宽了其催化活性温度窗口。此外,Al的掺杂也促进了催化剂上活性物种Pd的还原。综上所述,通过掺杂其它金属离子可以有效改善尖晶石型NiFe1.97Pd0.03O4-δ催化剂的H2-SCR脱硝活性,但其改善的效果与掺杂金属的种类、位置及本身的性质有关。