Au(111)表面磁性有机分子中近藤效应的理论研究

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近藤效应本质上是一种“单杂质”物理问题,即一个掺杂原子的局域磁矩与母体金属中无穷多传导电子相互关联,导致材料磁化率、电阻率、热容等性质发生异常。但这些测量都是单杂质行为在系综统计下的反映。直到最近十几年,特别是扫描隧道显微镜(Scanning Tunneling Microscope,STM)的出现和广泛应用,研究者在分子-表面体系中有机会处理真正的“单杂质”问题。本文的研究对象是分子-表面体系中的近藤效应,这里的分子特指中心一个磁性分子(通常为具有局域磁矩的过渡金属原子)外围连接一个或多个由碳、氮、氢、氧等元素构成的向心配位体。本文的核心目的是建立处理该类体系中近藤效应的框架,为正确分析与理解实验结果及进一步的调控提供有益的参考。论文主要分以下两部分:  第一,近藤效应起源于局域磁矩与传导电子间的反铁磁耦合,而铁磁耦合会将近藤效应完全“湮灭”,原因是自旋翻转机制的失效。本文提出利用s-d耦合类型在铁磁和反铁磁之间转换来实现对近藤效应调制的理论机制。研究主要集中于过渡金属酞菁分子吸附于Au(111)表面这个体系,并提出了用于描述该类体系简化的Hamiltonian模型和一种实现铁磁反铁磁转换的方案,转换的核心是改变分子费米面上第一条轨道的自旋取向。利用第一性原理计算的办法,预测这种转换有可能在氢吸附的酞菁铁中实现。  第二,近藤效应的空间分布通常认为是比较局域的,但最近在分子体系中发现了非局域的近藤效应——即近藤态分布在远离磁性杂质的位置。对此,我们提出了一种表面态散射干涉机制来理解这种现象。即局域的近藤态通过金表面态(平面波)的传播,在一些特定位置形成“虚像”,也就是所谓的量子海市蜃楼现象。通过对去氢酞菁锰体系做了近藤效应空间分布模拟,得到与实验相符的结果。此工作为理解分子体系中非局域的近藤效应提供了新的思路,与之前所提出的“吸附造成碳原子极化”的机制存在根本的不同。
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