【摘 要】
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聚碳酸酯（PC）是一种性能优良、应用广泛的热塑性工程塑料,而碳酸二苯酯（DPC）是非光气法合成PC的原料,随着PC产业的快速发展,对DPC的需求也迅速增加,使DPC合成逐渐成为研究热点。苯酚氧化羰基化法使用初级化工原料CO和O2,与苯酚一步反应合成DPC,具有工艺流程短、原料便宜等优点,是非常有工业应用前景的路线。Zr掺杂Ce O2是一种被广泛研究并应用的催化剂/载体,不仅能保持Ce O2的储氧能
【基金项目】
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国家自然科学基金（21776057）； 天津市自然科学基金（17JCYBJC20100）；
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聚碳酸酯（PC）是一种性能优良、应用广泛的热塑性工程塑料,而碳酸二苯酯（DPC）是非光气法合成PC的原料,随着PC产业的快速发展,对DPC的需求也迅速增加,使DPC合成逐渐成为研究热点。苯酚氧化羰基化法使用初级化工原料CO和O2,与苯酚一步反应合成DPC,具有工艺流程短、原料便宜等优点,是非常有工业应用前景的路线。Zr掺杂Ce O2是一种被广泛研究并应用的催化剂/载体,不仅能保持Ce O2的储氧能力,还可以提高其热稳定性;并且,Zr的引入有利于增加表面氧空穴浓度,从而提高其氧化活性。采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了Ce0.7Zr0.3O2,并以其为载体采用等体积浸渍法制备了负载Pd催化剂(Pd/Ce0.7Zr0.3O2),然后将其应用到苯酚氧化羰基化反应中。考察了载体焙烧温度对催化性能的影响,及Zr掺杂所起的作用。研究发现,与Pd/Ce O2催化剂相比,Pd/Ce0.7Zr0.3O2大大提高了苯酚转化率和DPC选择性;并且,载体焙烧温度对其催化性能也有显著的影响。当载体焙烧温度为600℃时,Pd/Ce0.7Zr0.3O2催化性能最好;此时,苯酚转化率为70.0%,DPC选择性达到77.2%。催化剂比表面积、Ce3+或氧空位含量、氧物种类型和Pd（II）含量等都会影响Pd/Ce0.7Zr0.3O2和Pd/Ce O2的催化性能,这是它们协同作用的结果;而Zr掺杂和载体焙烧温度的改变通过对上述性质的影响而作用于苯酚氧化羰基化反应。采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了不同Ce/Zr比的CexZr1-xO2（x=1,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7）,焙烧温度为600℃;然后采用等体积浸渍法制得Pd/CexZr1-xO2催化剂。将其应用到苯酚氧化羰基化反应之中,考察了Ce/Zr比对Pd/CexZr1-xO2催化性能的影响。发现Ce/Zr=7:3时,催化剂的催化活性最好,苯酚转化率为70.0%,DPC选择性达到77.2%。表征发现,Pd/Ce0.7Zr0.3O2具有更多的氧空位,更容易被还原的表面氧,且表面Pd（II）活性中心的含量较高,这些都是其具有较好催化性能的原因。
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