失效SCR催化剂中TiO2的回收及再利用技术研究

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随着NH3-SCR催化技术成为电厂脱硝的主流技术,以V2O5-WO3/TiO2为主成分的SCR催化剂已得到广泛应用。但SCR催化剂存在使用失活后需定期更换的不足,若更换的催化剂无法继续再生恢复活性,则只能作为失效催化剂(危险固废)进行废弃处理。论文研究目的是采用最简单便捷的方法回收失效SCR催化剂中的TiO2,并重新作为载体制备新催化剂,达到废物再利用目的。本文采用碱洗法对失效SCR催化剂中的TiO2进行回收,并考察了碱溶液浓度、反应温度及反应时间对回收TiO2的影响,发现当碱溶液浓度为30%,反应温度为100℃,反应时间为3h时,回收得到的TiO2纯度最高可达97%以上,与商业TiO2含量最接近。通过SEM、XRD、BET等表征发现:回收的TiO2比表面积达到了商业Ti O2的要求;两种TiO2均为锐钛矿型,表面平整光滑,孔道分布均匀,晶粒度达到了工业的要求。为了研究回收Ti O2作为载体重新制备新催化剂的可行性,本文分别以回收Ti O2和商业TiO2为载体制备了不同V负载量的V2O5-WO3/TiO2催化剂。活性测试表明:回收TiO2制备的新SCR催化剂与新鲜商业SCR催化剂活性窗口温度基本一致,在300℃~440℃温度窗口NOX转化率高达95%以上;采用SEM、XRF、BET和XRD对催化剂进行了表征。结果表明,适量V的加入,能形成起主要作用的活性中心,有利于提高催化剂的脱硝活性。其中V负载量为1wt%时,两种TiO2制备的催化剂均表现出最好的催化活性,在280℃~440℃之间NOX转化率可达到95%以上,与新鲜商业SCR催化剂曲线一致,并且两种TiO2制备的SCR催化剂晶相结构、元素含量及孔道分布差别较小。本文采用回收TiO2和商业TiO2制备了负载量为10wt%,n(Ni)/n(V)=1:1的燃烧催化剂,以二氯甲烷(DCM)催化燃烧反应考察了两种催化剂的催化活性。发现回收TiO2中残留的钨影响了催化剂催化燃烧二氯甲烷的活性,使其对二氯甲烷的转化率比商业TiO2制备的燃烧催化剂略低。
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