叶黄素脂质体微凝胶滴眼液的研究

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叶黄素(lutein)又名“植物黄体素”,是结构中含有两个不同紫罗酮环,在人眼中主要分布于视网膜、黄斑区和晶状体的无维生素A活性的类胡萝卜类物质,具有过滤蓝光,保护视网膜,维持视力等重要作用。叶黄素制剂可治疗近视、老年性黄斑变性、白内障、视网膜病变等眼部疾病,对叶黄素缺乏造成的眼部疾病有广泛作用。但叶黄素不溶于水,易溶于氯仿、乙酸乙酯等溶剂;其在光、热、酸、湿等、条件下结构容易受到破坏等因素限制了叶黄素在药学中的应用。脂质体对叶黄素包埋能力强,可保护叶黄素不被外界的氧气和光氧化,有效抑制叶黄素的不稳定性。滞留时间短、患者依从性差、生物利用度低是滴眼剂面临的主要问题。微凝胶具有粒径小、载药量高、环境响应性灵敏和生物相容性好等特点,可达到良好的缓控释效果。微凝胶滴眼液具有温敏性,在室温下以液体存在,给药后在眼部形成半固体。微凝胶滴眼液可以增加眼部滞留时间且减少药物溢出损失故而提高药物生物利用度,减少不良反应。目的:本课题基于之前的研究,将叶黄素脂质体加载到微凝胶中,使叶黄素在眼部的作用时间延长,达到缓释效果,提高叶黄素的生物利用度。方法:通过预实验及单因素筛选了合成PNIPAM-COOH的溶剂种类和用量,正己烷的用量;合成AHA的溶剂种类和剂量,ADH剂量;合成HA-g-PNIPAM微凝胶的AHA与PNIPAM-COOH投料比,溶液剂量,EDC用量及叶黄素脂质体的用量(以胶凝温度、黏度和粒径为指标)。根据单因素实验结果选择对LLM质量影响较大的几个因素,用正交实验优化制备工艺。结果是:(?)工艺:PNIPAm-COOH的合成:三颈烧瓶加入1g重结晶单体NIPAAm和0.02g偶氮二异丁腈溶于25m L甲醇中,溶解后加入50μL3-羟基丙酸。氮气保护下升温至60℃,继续通氮气并不断搅拌,24小时后反应结束。将溶剂蒸发掉。粗品经真空干燥后溶于丙酮中,然后用120 m L冷正己烷沉淀。用冷正己烷仔细洗涤沉淀物三次,除去未反应的产物,然后真空干燥得到微黄色粉末。AHA的合成:将溶解于200 m L蒸馏水中的HA(0.1g)和酰肼交联剂(ADH,10g)与0.3 g EDC2HCl在p H 4.75下反应24小时,通过向反应混合物中加入0.1M盐酸溶液来调节和维持p H值。反应结束后加入0.1M氢氧化钠将反应混合物的p H调节至7。所得溶液用0.1M Na Cl透析后(截留分子量3500Da),用蒸馏水透析24小时,聚合物溶液经0.22μm微孔滤膜过滤,-40℃冷冻干燥36 h,在4℃下贮存备用。HA-g-PNIPAm微凝胶的合成:在100毫升蒸馏水中溶解0.1g的AHA和0.2g的PNIPAAm-COOH,加入0.2g EDC2HCl在4℃下孵育48小时。之后将反应混合物的p H值调节至6.0,在室温下孵育24小时。将反应液装入提前洗好的透析袋中(截留分子量7000Da),采用去离子水透析3天,预冻后冻干36小时,得到HA-g-PNIPAAm聚合物,在4℃下贮存备用。LLM的制备:取1 g HA-g-PNIPAM溶于100m L蒸馏水中,超声30分钟后,将样品以3500转/分离心15分钟以除去沉淀,得到HA-g-PNIPAm微凝胶溶液。之后将处方量的叶黄素脂质体混悬液加入到烧杯(50m L)中,再加入空白微凝胶溶液,即得LLM溶液。结果:制备到了粒径、黏度、胶凝温度均符合滴眼剂要求的叶黄素脂质体微凝胶滴眼液。结论:采用有膜(透析袋)和无膜的方法,对LLM的药物释放及溶蚀动力学进行考察,结果表明LLM具有缓释作用,药物释放主要受溶蚀的控制。LLM的稳定性研究按照中国药典2015年版有关稳定性研究指导原则进行实验。根据影响因素试验和加速试验得出结论:在高温(40℃)和室温条件下(25℃),叶黄素含量下降明显,微凝胶的物理性质在合理范围内变化,根据长期试验得出LLM贮存的条件为避光保存在温度:6℃±2℃。考察LLM的刺激性时采用的是Draize眼部刺激性试验方法,根据实验结果得出结论:本制剂对兔眼无明显刺激性,实验室初步研究表明其安全性高,可适用于眼部给药。
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