极端高温高压下储水相的物性研究

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近百年来高压科学的迅速发展,为我们研究高压下物质的物理化学性质变化提供了坚实的基础。地球内部处在极端的高温高压条件下,下地幔占地球体积的一半,从670公里一直延伸到位于2900公里深度的核幔边界,其压力可达135 GPa,温度可达4000K。水是地球上最重要的挥发分之一,前人的研究大多集中在压力较低的上地幔,对下地幔的储水相以及少量水对下地幔体系所产生的影响知之甚少。因此,研究下地幔的储水相以及含水体系,对我们了解下地幔复杂的结构与动力学过程至关重要,也能加深我们对地球内部水循环的认识。在本文中,我们使用激光加热的金刚石对顶压砧开展高温高压实验,采用同步辐射X射线衍射实验、高压多晶分析方法、高压回收样品的透射电镜-X射线能谱分析、高压红外吸收光谱测量等多种先进的高压测量技术和分析方法,研究了下地幔相关体系中储水相的结构、相变、成分、稳定性等多种性质,并重点探讨了少量水对下地幔体系产生的显著影响,这些实验结果可对下地幔的复杂结构和动力学过程提供约束。我们在中下地幔的温度压力范围内,研究了 Fe-Al-O-H体系以及Fe-O-H体系中的相变。我们在Fe-Al-O-H体系中发现,富铁的δ-(Fe,AI)OOH在下地幔温度压力下将分解产生贫铁的δ-(Fe,Al)OOH以及富铁含水的六方新相HH1-相。我们使用高压多晶分析方法,对HH1-相进行了结构解析,获取了其高压晶体结构,确定了其化学式:Fe12.76O18H4.5。我们在87-98 GPa,1600-2400 K的温度压力范围内确定了其稳定性,并进一步讨论了 HH1-相与其他下地幔富铁六方相晶体结构的异同及稳定性的差异。我们首次在玄武岩质成分模型中,在下地幔深部俯冲板片的温度压力下,发现了富铝含水的NiAs-型二氧化硅(Nt-相)。其在84-113 GPa,1800-2200 K的温度压力下稳定,并与贫铝的布里奇曼石、δ-相、富铁相共存。其Al2O3含量随温度压力变化而变化,约为22.4-32.4 wt.%。我们发现铝的掺杂能使Nt-相体积膨胀、热稳定性大幅度提升。我们还测量了 Nt-相的高压红外吸收光谱,并且根据高压红外光谱,估算得Nt-相的水含量约为1.5-3 wt.%。我们在多种下地幔相关的含水多元组分中,在84-103 GPa,1800-2300K的温度压力范围内开展了高温高压实验,研究了下地幔的储水相。在富镁地幔组分中,HH1-相是重要的储水矿物。在富硅地幔组分中,δ-相和高压二氧化硅相(Nt-相或者CaC12-型二氧化硅相)为主要储水矿物,HH1-相为辅助储水相。我们还探讨了下地幔含水体系中的相关系与元素配分。基于我们的高温高压实验结果,我们讨论了 HH1-相的形成与分解对于下地幔动力学过程的意义;探讨了 Nt-相作为重要组成部分的、潜在的、通过俯冲板片向地球深部输送水的机制;探讨了下地幔含水体系的相关系以及下地幔水存储问题,并为研究地球深部水循环提供了必不可少的基础。
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