钚固化基材锆酸镧与纳米氧化锆的原位合成及力学性能研究

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烧绿石结构Ln2Zr2O7具有化学稳定性好、抗辐照能力强、可固化多种锕系核素等优点,是固化锕系核素最理想基材,例如[La1-xPux]2Zr2O7(x=0-1)。本文基于第二相颗粒强韧化的原理,利用原位反应合成La2Zr2O7与4YSZ的纳米-纳米复相粉末,采用放电等离子体烧结(SPS)制备体材,研究4YSZ含量对La2Zr2O7固化基材断裂韧性的影响。全文的主要内容和研究结果如下:研究了原位合成La2Zr2O7-ZrO2(YSZ)纳米-纳米复相粉末的相结构及分布状态。XRD和Raman结果表明,xLaO1.5-(1-x)ZrO2(0<x<0.5)二元系反应产物是La2Zr2O7和ZrO2两种化合物,其中ZrO2相随x增加由单斜(m)到四方(t)相转变,当x=0.24时,t-ZrO2的临界尺寸为38 nm;TEM观察表明,两相界面具有共格特性;SEM图像显示ZrO2相分布在La2Zr2O7晶界处。在(1-0.54x)ZrO2-(1-x)LaO1.5-0.04xYO1.5(0<x<1)三元系中,YO1.5是掺杂到ZrO2中形成t-4YSZ相。研究了SPS烧结的La2Zr2O7-4YSZ复相基材的显微结构和断裂韧性。在1450oC、40MPa、5min条件下SPS烧结的La2Zr2O7-x mol%4YSZ(0≤x≤50)系列样品中,通过XRD测试表明,未发生相变和其它产物生成,相对密度>96%;SEM观察表明,La2Zr2O7和4YSZ相的颗粒尺寸分别在1.3-0.5μm和0.19-0.57μm之间,且均随x的增加而逐渐减小。维氏压痕法测试表明,硬度HV在8-12 GPa之间,且随4YSZ含量x的增加而逐渐增大,断裂韧性KIC在0.9-1.8 MPa·m1/2之间,其随x的变化趋势与硬度的相一致。通过SEM对裂纹观察,表明在这种复相基材中4YSZ相起到增韧作用的主要原因是对裂纹扩展的偏转和搭桥。
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