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酚类化合物是一种重要的化工原料,但是含酚废水对人体和生态系统的毒害很大,因此世界各国对含酚废水的处理都非常重视。高级氧化技术(Advanced Oxidation Process)又称深度氧化技术,通常被认为是一种基于羟基自由基(.OH)中间体反应的氧化过程,具有高效、彻底、适用范围广、无二次污染等优点。Fenton试剂作为具有独特优势的一种高级氧化技术,近年来成为环境科学与工程领域的研究热点,也广泛地应用于各类废水处理实践中。金属酞菁是平面大环配合物,具有优良的催化活性,合成新型的金属酞菁系列配合物及其聚合物对于催化氧化各种酚类化合物具有重要的意义。
本文的主要内容有:
(1)催化剂的合成与表征:通过苯酐——尿素固相合成法合成铁酞菁,然后通过Friedel-crafts反应将铁酞菁通过共价键负载到吸附树脂表面,最后得到催化剂:C-FePc。借助固体微结构的研究方法如lR、UVDRS、TEM、SEM、EDS、BET、TG等探索多相催化剂的微观结构,包括孔结构、孔形态、表面形态等变化规律及理化性质。通过红外光谱分析及能谱仪谱图分析,证明合成物确为铁酞菁催化剂,通过紫外——可见漫反射光谱分析证明,所得催化剂在可见光区存在吸收峰。最终结果表明实验中所选择的合成方法是可行的,合成的催化剂为目标催化剂。
(2)催化降解苯酚实验:确定了实验的主要影响因素,即pH、温度、可见光光照强度、催化剂投加量、氧化剂投加量,研究它们对吸附树脂负载铁酞菁光助Fenton氧化降解苯酚实验的影响,最后得到最优条件。并研究催化剂的重复利用性和TOC的去除效果。实验结果表明,C-FePc催化降解苯酚的最佳条件是:温度为40℃,pH=4,光照强度为50w,催化剂投加量为2‰,氧化剂投加量为1%。经过重复性实验验证了催化剂良好的重复利用性能,苯酚废水TOC的去除率达到88.9%。
(3)催化降解对硝基苯酚实验:研究pH、温度、光照强度、催化剂投加量、氧化剂投加量对吸附树脂负载铁酞菁光助Fenton氧化降解对硝基苯酚实验的影响,最后得到最优条件。实验结果表明,C-FePc催化降解对硝基苯酚的最佳条件是:温度为40℃,pH为原始值5.8,光照强度为50w,催化剂投加量为2‰,氧化剂投加量为5‰。经过六次重复性实验后催化剂仍能保持较高的催化活性,对硝基苯酚废水TOC的去除率达到90.2%。
研究结果表明,负载型铁酞菁催化剂C-FePc是一种高效、节能的多相光助Fenton催化剂。它在光助Fenton降解酚类化合物的实验中取得了较好的效果。