【摘 要】
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全固态钠电池由于能量密度高,安全性好受到越来越多研究人员的关注。全固态钠电池的核心是固态电解质,NASICON基固态电解质中离子电导率最高的为NZSP(Na3Zr2Si2PO12)基固态电解质。本课题通过异价金属离子掺杂改性NZSP,制备电化学性能优良的NZSP电解质;添加Bi2O3作为烧结助剂,提高电解质片的致密度,提高其离子电导率,同时对电解质的烧结过程进行研究。首先用流延成型法制备Na3Zr
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全固态钠电池由于能量密度高,安全性好受到越来越多研究人员的关注。全固态钠电池的核心是固态电解质,NASICON基固态电解质中离子电导率最高的为NZSP(Na3Zr2Si2PO12)基固态电解质。本课题通过异价金属离子掺杂改性NZSP,制备电化学性能优良的NZSP电解质;添加Bi2O3作为烧结助剂,提高电解质片的致密度,提高其离子电导率,同时对电解质的烧结过程进行研究。首先用流延成型法制备Na3Zr2Si2PO12固体电解质薄膜,通过素坯形貌确定了分散剂（5-6 mass%）、粘结剂（6-7 mass%）、塑性剂（4-5 mass%）的含量;通过热重实验确定排胶温度为600℃,升温速率1℃/min。通过流延成型工艺制备的NZSP固体电解质离子电导率可达2.78×10-4 S/cm。装配对称电池Na|NZSP|Na,在0.03 m A/cm~2的电流密度下可稳定循环约180 h。其次,对异价金属离子掺杂Na3Zr2Si2PO12固态电解质进行了探究。XRD谱图表明Mg2+掺杂的Na3Zr2Si2PO12电解质杂质相含量最少,SEM照片表明异价金属掺杂的Na3Zr2Si2PO12电解质比较致密,通过电化学阻抗谱测试异价金属电导率确定Mg2+掺杂的Na3Zr2Si2PO12电解质电化学性能最佳。Na3.6Zr1.7Mg0.3Si2PO12电解质离子电导率可达7.762×10-4 S/cm,相对致密度为87.2%,阿伦尼乌斯活化能为0.22 e V。对称电池Na|NZSP|Na在0.03 m A/cm~2的电流密度下可稳定循环约1050h。为进一步提高烧结致密度,研究了烧结助剂Bi2O3掺杂对Na3Zr2Si2PO12基固态电解质的烧结机理,当掺杂含量为5 mass%时,1000℃下的线性收缩率为8.26%,相对密度为86.17%,升温速率5℃/min、10℃/min下的最大收缩率,分别为0.0021min-1、0.0053 min-1。经计算Na3Zr2Si2PO12基固态电解质的致密度为91.5%,离子电导率可达7.37×10-4 S/cm,阿伦尼乌斯活化能为0.30 e V。将Mg2+与5 mass%的Bi2O3组合掺杂Na3Zr2Si2PO12,共掺杂制备的Na3Zr2Si2PO12基固态电解质离子电导率可达1.027×10-3 S/cm。对称电池Na|NZSP|Na在0.03 m A/cm~2的电流密度下可稳定循环约1200 h。全电池Na|NZSP|NMTP在0.2 C电流密度下循环45圈后电池比容量由最开始的95.3 m Ah/g,降低至62.2 m Ah/g,容量保持率为65.6%。
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