生长型金刚石聚晶的高温高压合成及其机理研究

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理想的纯金刚石聚晶不但具有金刚石单晶优异的物理性能,而且还具有金刚石单晶所不具备的各向同性的优点。近年来,日本爱媛大学研究人员采用二级加压的高温高压设备,在16GPa和2300℃的条件下,将高纯石墨直接转变成纯金刚石聚晶。纯金刚石聚晶在硬度、弹性模量、热稳定性和抗冲击韧性方面比金刚石单晶性能更好,具有广阔的应用前景,但其合成技术条件十分苛刻,需要较高的合成压力和温度,限制了该产品的规模化生产。因此迫切需要研究相对较低压力和温度条件下的纯金刚石聚晶合成技术。为了降低合成条件,我们借助合成金刚石单晶的溶剂理论,设计了新型的组装工艺,采用熔渗法合成生长型金刚石聚晶,通过金属的熔渗使碳以金刚石形式在金刚石颗粒间的溶液中析出生长,合成出低金属含量的生长型金刚石聚晶。借助熔渗产生的微通道,通过特殊净化处理工艺将金刚石聚晶中的金属除去,得到生长型纯金刚石聚晶。本文在国产大腔体六面顶压机上开展了熔渗法合成生长型纯金刚石聚晶的研究。系统研究了相关实验条件对熔渗法合成生长型金刚石聚晶的影响。首次将溶剂理论引入到生长型金刚石聚晶的合成中,深入研究了生长型金刚石聚晶的熔渗和生长过程,以及生长和烧结机理。取得的创新性成果如下:1、设计了适合国产六面顶压机上熔渗法合成生长型金刚石聚晶的新型旁热式组装工艺,并通过特殊的净化处理技术,成功合成出了D-D直接成键的生长型纯金刚石聚晶。2、在6GPa和1500℃的压力和温度条件范围内,采用自行设计的新型旁热式组装成功合成了Φ6mm×4mm、Φ10mm×4.5mm、Φ15mm×7mm等不同规格的优质生长型金刚石聚晶。对合成的生长型金刚石聚晶进行了测试表征,结果表明所合成的生长型金刚石聚晶内部是由D-D直接成键的金刚石微晶界连接成的显微网状结构,内部金属含量低且分布均匀,经过特殊净化处理后得到了密度为3.5346 g/cm3的纯金刚石聚晶,与人工合成金刚石大单晶的密度(3.5362g/cm3)相当,其耐磨性各向同性,比传统商业化金刚石聚晶提升了33%,9.8N载荷下维氏硬度达到了106GPa,比文献中传统生长型金刚石聚晶的维氏硬度(9.8N载荷,70GPa)高51%。3、采用上述生长型金刚石聚晶的合成技术,成功合成了硼掺杂金刚石聚晶。净化处理后得到的纯硼掺杂金刚石聚晶的体电阻率在1-10Ω·cm范围内。4、首次将溶剂理论引入到生长型金刚石聚晶的合成中,对生长型金刚石聚晶的熔渗和生长过程中出现的现象和规律进行了合理的解释,提出了熔渗驱动力模型和熔渗机制,石墨化的驱动力模型和石墨化机制,生长型金刚石聚晶生长驱动力模型和生长机制。
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